Electron spin-lattice relaxation of the [Cu(1.5) ... Cu(1.5)] dinuclear copper center in nitrous oxide reductase.
Electron spin-lattice relaxation of the [Cu(1.5) ... Cu(1.5)] dinuclear copper center in nitrous oxide reductase.
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一氧化二氮还原酶中 [Cu(1.5) ... Cu(1.5)] 双核铜中心的电子自旋晶格弛豫。
DOI：
10.1016/s0006-3495(95)80149-9
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发表时间：
1995
影响因子：
3.4
通讯作者：
Zumft,WG
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Pfenninger,S;Antholine,WE;Barr,ME;Hyde,JS;Kroneck,PM;Zumft,WG
用时域EPR方法得到了双核混合价[CuA（1.5）... CuA（1.5）[ S=1/2中心在一氧化二氮还原酶，N2 OR，来自施氏假单胞菌，在铜发色团生物合成缺陷的TN 5突变体中，在合成的混合价络合物中，以及在1型和2型铜络合物中。数据证实，本征电子自旋晶格弛豫时间，T1，为N2 OR在6-25 K的温度范围内是不寻常的铜中心短。在最好的情况下，测量到从垂直g到平行g的T1增加了两倍。饱和度恢复数据的优化拟合使用双指数和拉伸指数函数获得。在拉伸指数模型下，突变体N2 OR的自旋-晶格弛豫速率与温度的关系约为T5.0，在两个指数之和模型下，自旋-晶格弛豫速率与温度的关系约为T3.3和T3.9。这些T1是混合价[CuA（1.5）. CuA（1.5）]中心，并且野生型N2 OR中的第二个铜中心与[CuA（1.5）. [CuA（1.5）]中心。N2 OR的混合价中心的T1不仅短于单体正方形平面Cu（II）配合物，而且短于合成的混合价配合物Cu 2（N[CH 2CH 2NHCH 2CH 2NHCH 2CH 2] 3 N）。短T1归因于1型铜的振动模式和/或[CuA（1.5）. CuA（1.5）]。
Relaxation times have been obtained with time-domain EPR for the dinuclear mixed valence [CuA(1.5) ... CuA(1.5)[ S=1/2 center in nitrous oxide reductase, N2OR, from Pseudomonas stutzeri, in the TN5 mutant defective in copper chromophore biosynthesis, in a synthetic mixed valence complex, and in type 1 and 2 copper complexes. Data confirmed that the intrinsic electron spin-lattice relaxation time, T1, for N2OR in the temperature range of 6–25 K is unusually short for copper centers. At best, a twofold increase of T1 from g perpendicular to g parallel was measured. Optimized fits of the saturation-recovery data were obtained using both double-exponential and stretched-exponential functions. The temperature dependence of the spin-lattice relaxation rate of mutant N2OR is about T5.0 with the stretched-exponential model or T3.3 and T3.9 for the model using the sum of two exponentials. These T1s are intrinsic to the mixed valence [CuA(1.5) ... CuA(1.5)] center, and no interaction of the second copper center in wild-type N2OR with the [CuA(1.5) ... CuA(1.5)] center has been observed. The T1 of the mixed valence center of N2OR is not only shorter than for monomeric square planar Cu(II) complexes, but also shorter than for a synthetic mixed valence complex, Cu2(N[CH2CH2NHCH2CH2NHCH2CH2]3N). The short T1 is attributed to the vibrational modes of type 1 copper and/or the metal-metal interaction in [CuA(1.5) ... CuA(1.5)].
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