Chemical Mapping of Excitons in Halide Double Perovskites.
Chemical Mapping of Excitons in Halide Double Perovskites.
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DOI：
10.1021/acs.nanolett.3c02285
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发表时间：
2023-09-13
期刊：
影响因子：
10.8
通讯作者：
Leppert, Linn
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Biega, Raisa-Ioana;Chen, Yinan;Filip, Marina R.;Leppert, Linn
卤化物双钙钛矿组成了一类新兴的半导体，具有巨大的化学和电子多样性。虽然它们的能带结构特征可以从前线轨道模型中得到解释，但对光学激发的化学直觉仍然不完整。在这里，我们在GW中使用从头算多体扰动理论和Bethe-Salpeter方程方法计算了具有代表性的Cs2BB‘Cl6双钙钛矿的激发态性质。我们的计算表明，具有不同B和B‘离子组合的双钙钛矿显示了广泛的电子能带结构和介电性质，并形成了结合能在几个数量级范围内的激子。通过与Wannier-Mott模型的正则条件的比较，我们将这些性质与电荷-载流子有效质量的轨道诱导各向异性和介电函数的长程行为关联起来。此外，我们还利用计算成本低廉的密度泛函理论计算，导出了预测卤化物双钙钛矿中激子性质的化学直观规则。
Halide double perovskites comprise an emerging class of semiconductors with tremendous chemical and electronic diversity. While their band structure features can be understood from frontier-orbital models, chemical intuition for optical excitations remains incomplete. Here, we use ab initio many-body perturbation theory within the GW and the Bethe–Salpeter equation approach to calculate excited-state properties of a representative range of Cs2BB′Cl6 double perovskites. Our calculations reveal that double perovskites with different combinations of B and B′ cations display a broad variety of electronic band structures and dielectric properties and form excitons with binding energies ranging over several orders of magnitude. We correlate these properties with the orbital-induced anisotropy of charge-carrier effective masses and the long-range behavior of the dielectric function by comparing them with the canonical conditions of the Wannier–Mott model. Furthermore, we derive chemically intuitive rules for predicting the nature of excitons in halide double perovskites using computationally inexpensive density functional theory calculations.
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