Substrate activation by iron superoxo intermediates.
Substrate activation by iron superoxo intermediates.
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DOI：
10.1016/j.sbi.2010.08.005
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发表时间：
2010-12
影响因子：
6.8
通讯作者：
Bollinger JM Jr
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
van der Donk WA;Krebs C;Bollinger JM Jr
越来越多的非血红素-铁加氧酶和氧化酶催化反应，其中已建立的机制范式涉及单个铁(IV)-氧（铁酰基）类型的c -h键切割中间体不足以解释化学反应。越来越清楚的是，在某些情况下，通过向还原的[Fe(II)]辅因子简单地添加O2形成的Fe(III)-超氧化物配合物通过提取氢引发底物氧化。这种底物氧化进入高价铁中间体的途径使一系列复杂而优雅的氧化反应成为可能，而不消耗有价值的还原等价物。本文讨论了这种新的机制策略的例子，目的是提出统一的原则。
A growing number of non-heme-iron oxygenases and oxidases catalyze reactions for which the well-established mechanistic paradigm involving a single C-H-bond cleaving intermediate of the Fe(IV)-oxo (ferryl) type is insufficient to explain the chemistry. It is becoming clear that, in several of these cases, Fe(III)-superoxide complexes formed by simple addition of O2 to the reduced [Fe(II)] cofactor initiate substrate oxidation by abstracting hydrogen. This substrate-oxidizing entry route into high-valent-iron intermediates makes possible an array of complex and elegant oxidation reactions without consumption of valuable reducing equivalents. Examples of this novel mechanistic strategy are discussed with the goal of bringing forth unifying principles.
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