Adsorbate-localized versus substrate-mediated excitation mechanisms for generation of coherent Cs-Cu stretching vibration at Cu(111).
Adsorbate-localized versus substrate-mediated excitation mechanisms for generation of coherent Cs-Cu stretching vibration at Cu(111).
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吸附质局域与基质介导的激发机制在 Cu(111) 处产生相干 Cs-Cu 伸缩振动。
DOI：
10.1021/jp112307k
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发表时间：
2011
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
K. Nobusada
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Kazuya Watanabe;Y. Matsumoto;Tomokazu Yasuike;K. Nobusada
利用时间分辨二次谐波产生光谱技术，在覆盖Cs单层的Cu（111）表面上观测到了Cs-Cu的相干伸缩振动，并对其产生机制和动力学进行了理论模拟.当用400和800 nm的超快脉冲辐照产生频率为1.8 THz（60 cm（-1））的相干Cs-Cu伸缩振动时，它们导致两个明显不同的特征：相干振荡的初始相位和初始振幅的泵浦注量依赖性。在400 nm激发下，相干振荡相对于泵浦脉冲近似为余弦振荡，初始振幅随泵浦能量密度线性增加。相比之下，在800 nm激发下，相干振荡是正弦状的，并且振幅在高通量下饱和。通过假设相干振动是由两种不同的电子跃迁产生的，成功地模拟了这些特征：400 nm处的衬底d带激发和800 nm处的吸附物局域带之间的准共振激发，即，可能从碱诱导量子阱态到起源于Cs 5d带或第三镜像势态的未占据态。
Coherent Cs-Cu stretching vibration at a Cu(111) surface covered with a full monolayer of Cs is observed by using time-resolved second harmonic generation spectroscopy, and its generation mechanisms and dynamics are simulated theoretically. While the irradiation with ultrafast pulses at both 400 and 800 nm generate the coherent Cs-Cu stretching vibration at a frequency of 1.8 THz (60 cm(-1)), they lead to two distinctively different features: the initial phase and the pump fluence dependence of the initial amplitude of coherent oscillation. At 400 nm excitation, the coherent oscillation is nearly cosine-like with respect to the pump pulse and the initial amplitude increases linearly with pump fluence. In contrast, at 800 nm excitation, the coherent oscillation is sine-like and the amplitude is saturated at high fluence. These features are successfully simulated by assuming that the coherent vibration is generated by two different electronic transitions: substrate d-band excitation at 400 nm and the quasi-resonant excitation between adsorbate-localized bands at 800 nm, i.e., possibly from an alkali-induced quantum well state to an unoccupied state originating in Cs 5d bands or the third image potential state.
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D. M. Riffe;A. Sabbah
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