Engineering Transport Orbitals in Single-Molecule Junctions.
Engineering Transport Orbitals in Single-Molecule Junctions.
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DOI：
10.1021/acs.jpclett.2c01851
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发表时间：
2022-10-06
影响因子：
5.7
通讯作者：
Agrait, Nicolas
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Daaoub, Abdalghani;Ornago, Luca;Vogel, David;Bastante, Pablo;Sangtarash, Sara;Parmeggiani, Matteo;Kamer, Jerry;Sadeghi, Hatef;van der Zant, Herre;Mayor, Marcel;Agrait, Nicolas
控制通过分子的电荷传输具有挑战性，因为它需要对传输过程中涉及的分子轨道的能量进行设计。虽然侧基对于维持许多分子材料的溶解度至关重要，但它们在调节单分子连接的电荷传输方面的作用却很少受到关注。在这里，使用两种断裂连接技术和计算模型，我们系统地研究了给电子和吸电子侧基对单分子电荷传输的影响。通过表征电导和热电势，我们证明侧基可用于操纵输运轨道的能级。此外，我们开发了一种新颖的统计方法来模拟通过分子连接的量子传输。正如我们的实验所证实的，所提出的方法不会将电极的化学势视为自由参数，并且可以对电导进行更可靠的预测。新方法具有通用性，可用于预测分子的电导率。
Controlling charge transport through molecules is challenging because it requires engineering of the energy of molecular orbitals involved in the transport process. While side groups are central to maintaining solubility in many molecular materials, their role in modulating charge transport through single-molecule junctions has received less attention. Here, using two break-junction techniques and computational modeling, we investigate systematically the effect of electron-donating and -withdrawing side groups on the charge transport through single molecules. By characterizing the conductance and thermopower, we demonstrate that side groups can be used to manipulate energy levels of the transport orbitals. Furthermore, we develop a novel statistical approach to model quantum transport through molecular junctions. The proposed method does not treat the electrodes’ chemical potential as a free parameter and leads to more robust prediction of electrical conductance as confirmed by our experiment. The new method is generic and can be used to predict the conductance of molecules.
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