Photo-Induced State Shifting in 1D Semiconductor Quantum Wires
Photo-Induced State Shifting in 1D Semiconductor Quantum Wires
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一维半导体量子线中的光致状态转移
DOI：
10.1021/acs.jpcc.0c04755
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发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Loomis, Richard A.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Sanderson, William M.;Schrier, Joshua;Loomis, Richard A.
我们报告了利用瞬态吸收（TA）光谱识别的光激发CdTe量子线中量子限制态的时间依赖，能量转移。初始光激发使电子跃迁到导带（CB），并在价带（VB）产生空穴，载流子密度的变化引起量子态重整化（QSR）。这种机制类似于电子极化子和空穴极化子的产生，这些极化子改变了TA实验中探测到的CB和VB态的有效质量。由于量子约束态的能量与载流子的有效质量成反比，这些态经历QSR，随着载流子弛豫到能带边缘而演变。提出了一个简单的模型，该模型将TA数据中与QSR相关的漂白剂和诱导吸收信号与归因于载波占据移位状态的附加漂白剂信号分离。当载流子松弛时，观察到状态随时间独立移动。CdTe量子线的最低能量占用特征在600 fs内从- 25到+3 meV，然后在激发后的更长时间尺度上变为- 17 meV。CdTe量子线光致发光的Stokes位移是由带边态的长尺度QSR主导的。QSR在其他直接间隙半导体纳米颗粒中可能是突出的，特别是那些吸收带隙跃迁的光致发光具有显著的Stokes位移的纳米颗粒。
We report on the time-dependent, energetic shifting of quantum-confinement states within photoexcited CdTe quantum wires that were identified by using transient absorption (TA) spectroscopy. The initial photoexcitation promotes an electron to states in the conduction band (CB) and generates a hole in the valence band (VB), and the changes in carrier densities give rise to quantum-state renormalization (QSR). This mechanism is akin to the generation of electron and hole polarons that alter the effective masses of the states in the CB and VB that are probed in the TA experiments. Since the energies of the quantum-confinement states are inversely proportional to the effective mass of the carrier, the states undergo QSR that evolves as the carriers relax to the band edge. A simple model is presented which separates the bleach and induced-absorption signals associated with QSR in the TA data from additional bleach signals attributed to the occupancy of carriers in the shifted states. The states are observed to shift independently with time as the carriers relax. The lowest-energy occupancy feature for the CdTe quantum wires shifts from −25 to +3 meV within 600 fs and then to −17 meV on longer time scales after excitation. The Stokes shift of the photoluminescence of the CdTe quantum wires is dominated by the long-time scale QSR of the band-edge states. QSR is likely prominent in other direct-gap semiconductor nanoparticles, especially those with a significant Stokes shift of the photoluminescence from the absorption band-gap transitions.
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