Conversion of Polyolefin Waste to Liquid Alkanes with Ru-Based Catalysts under Mild Conditions.
Conversion of Polyolefin Waste to Liquid Alkanes with Ru-Based Catalysts under Mild Conditions.
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钌基催化剂温和条件下聚烯烃废料转化为液体烷烃
DOI：
10.1021/jacsau.0c00041
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发表时间：
2021-01-25
期刊：
影响因子：
8
通讯作者：
Román-Leshkov Y
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Rorrer JE;Beckham GT;Román-Leshkov Y
与高温热解相比，氢解废聚烯烃的化学上循环为选择性解聚提供了独特的机会。在这里，我们展示了在温和的条件下，使用负载在碳(Ru/C)上的Ru纳米颗粒将聚乙烯氢解成液态烷烃。在正十八烷模型底物上的反应活性研究表明，Ru/C催化剂对C(Sp3)-C(Sp3)键的氢解反应具有高活性和选择性。在20bar H2中，在200℃的最佳条件下，使用5wt%的Ru/C催化剂16h后，聚乙烯(平均分子量∼4000Da)转化为液体正构烷烃，产率高达45%，其余产物为低碳烷烃气体(C1-C6)。在250℃时，聚乙烯在催化剂上可获得接近化学计量比的甲烷产率。长链低密度聚乙烯(LDPE)和消费后LDPE塑料瓶在Ru/C催化剂上氢解生成C7-C45烷烃也得到了实现，证明了该反应用于现实的消费后塑料废物价态的可行性。通过将Ru基催化剂确定为聚乙烯氢解的一类活性物质，本研究阐明了在温和的条件下对塑料垃圾进行价化的有希望的途径。
Chemical upcycling of waste polyolefins via hydrogenolysis offers unique opportunities for selective depolymerization compared to high temperature thermal deconstruction. Here, we demonstrate the hydrogenolysis of polyethylene into liquid alkanes under mild conditions using ruthenium nanoparticles supported on carbon (Ru/C). Reactivity studies on a model n-octadecane substrate showed that Ru/C catalysts are highly active and selective for the hydrogenolysis of C(sp3)–C(sp3) bonds at temperatures ranging from 200 to 250 °C. Under optimal conditions of 200 °C in 20 bar H2, polyethylene (average Mw ∼ 4000 Da) was converted into liquid n-alkanes with yields of up to 45% by mass after 16 h using a 5 wt % Ru/C catalyst with the remaining products comprising light alkane gases (C1–C6). At 250 °C, nearly stoichiometric yields of CH4 were obtained from polyethylene over the catalyst. The hydrogenolysis of long chain, low-density polyethylene (LDPE) and a postconsumer LDPE plastic bottle to produce C7–C45 alkanes was also achieved over Ru/C, demonstrating the feasibility of this reaction for the valorization of realistic postconsumer plastic waste. By identifying Ru-based catalysts as a class of active materials for the hydrogenolysis of polyethylene, this study elucidates promising avenues for the valorization of plastic waste under mild conditions.
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影响因子：
13.6
作者：
Geyer R;Jambeck JR;Law KL
通讯作者：
Law KL
影响因子：
8.1
作者：
Ragaert, Kim;Delva, Laurens;Van Geem, Kevin
通讯作者：
Van Geem, Kevin
影响因子：
--
作者：
BOND, GC;RAJARAM, RR;BURCH, R
通讯作者：
BURCH, R
DOI：
10.1039/c39830001248
发表时间：
1983-01-01
影响因子：
--
作者：
BOND, GC;XU, YD
通讯作者：
XU, YD
影响因子：
16.6
作者：
Hong, Miao;Chen, Eugene Y. -X.
通讯作者：
Chen, Eugene Y. -X.