Quantum dynamics of the photostability of pyrazine.
Quantum dynamics of the photostability of pyrazine.
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吡嗪光稳定性的量子动力学。
DOI：
10.1039/c5cp04605j
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发表时间：
2015
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
F. Gatti
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
M. Sala;S. Guérin;F. Gatti
利用多参考电子结构和量子动力学计算研究了光激发吡嗪分子到基态的无辐射衰变。通过对5000多个从头算点的拟合，我们构造了一个包含四个最低电子态和十个振动模的二次电子振动耦合哈密顿量。然后，我们使用这个模型来模拟的非绝热激发态动力学的分子使用多组态含时Hartree方法。在这些计算的基础上，我们提出了一种新的衰变机制，该机制涉及Au（nπ*）态与基态之间的圆锥相交.在激发到B2u（ππ*）态后，分子在大约20 fs的超短时间尺度上衰变到B3u（nπ*）和Au（nπ*）态。无辐射衰变到基态，然后从Au（nπ*）状态发生在一个更长的时间尺度。
We investigate the radiationless decay of photoexcited pyrazine to its ground electronic state using multireference electronic structure and quantum dynamics calculations. We construct a quadratic vibronic coupling Hamiltonian, including the four lowest electronic states and ten vibrational modes, by fitting to more than 5000 ab initio points. We then use this model to simulate the non-adiabatic excited state dynamics of the molecule using the multi-configuration time-dependent Hartree method. On the basis of these calculations, we propose a new mechanism for this decay process involving a conical intersection between the Au(nπ*) state and the ground state. After excitation to the B2u(ππ*) state, the molecule decays to both the B3u(nπ*) and Au(nπ*) states on an ultrashort timescale of approximately 20 fs. The radiationless decay to the ground state then occurs from the Au(nπ*) state on a much longer timescale.
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DOI：
10.1016/j.saa.2013.04.078
发表时间：
2014-02
期刊：
Spectrochimica acta. Part A, Molecular and biomolecular spectroscopy
影响因子：
--
作者：
B. Lasorne;J. Jornet-Somoza;H. Meyer;D. Lauvergnat;M. Robb;F. Gatti
通讯作者：
B. Lasorne;J. Jornet-Somoza;H. Meyer;D. Lauvergnat;M. Robb;F. Gatti
DOI：
10.1039/c003768k
发表时间：
2010-11
期刊：
Physical chemistry chemical physics : PCCP
影响因子：
--
作者：
Thomas J Penfold;Graham A Worth;Christoph Meier
通讯作者：
Thomas J Penfold;Graham A Worth;Christoph Meier
DOI：
10.1063/1.4767054
发表时间：
2012-11
期刊：
The Journal of chemical physics
影响因子：
--
作者：
T. Penfold;R. Spesyvtsev;O. M. Kirkby;R. Minns;D. Parker;H. Fielding;G. Worth
通讯作者：
T. Penfold;R. Spesyvtsev;O. M. Kirkby;R. Minns;D. Parker;H. Fielding;G. Worth
苯并吡喃的广义振动耦合哈密顿模型
DOI：
10.1063/1.4861226
发表时间：
2014
期刊：
The Journal of chemical physics
影响因子：
--
作者：
L. Joubert-Doriol;B. Lasorne;D. Lauvergnat;H.-D. Meyer;F. Gatti
通讯作者：
F. Gatti
影响因子：
4.4
作者：
Burghardt, I.;Giri, K.;Worth, G. A.
通讯作者：
Worth, G. A.