Quantum coherence controls the charge separation in a prototypical artificial light-harvesting system.
Quantum coherence controls the charge separation in a prototypical artificial light-harvesting system.
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DOI：
10.1038/ncomms2603
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发表时间：
2013
影响因子：
16.6
通讯作者：
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
将光有效地转化为电力或化学燃料是一项根本性的挑战。在人工光合和光伏器件中，这种转换通常被认为发生在超快的飞秒到皮秒的时间尺度上，并且涉及非相干的电子转移过程。然而，在某些生物系统中，越来越多的证据表明，电子波包的相干运动是一个重要的基本步骤，这引发了关于量子相干在人工设备中的作用的问题。在这里，我们调查的主要电荷转移过程中的超分子三元组，一个典型的人工反应中心。结合高时间分辨率的飞秒光谱和含时密度泛函理论，我们提供了令人信服的证据，证明光生电流产生循环的驱动机制是电子和原子核在几十飞秒时间尺度上的相关波浪运动。我们强调了发色团和电荷受体之间的界面在触发相干波状电子空穴分裂中的基本作用。 在人工光合装置中，光到电的转换被认为涉及非相干电子转移过程。Rozzi等人提供了在捕光超分子三元组中诱导超快光致电子电荷转移的量子相关波状运动的证据。
The efficient conversion of light into electricity or chemical fuels is a fundamental challenge. In artificial photosynthetic and photovoltaic devices, this conversion is generally thought to happen on ultrafast, femto-to-picosecond timescales and to involve an incoherent electron transfer process. In some biological systems, however, there is growing evidence that the coherent motion of electronic wavepackets is an essential primary step, raising questions about the role of quantum coherence in artificial devices. Here we investigate the primary charge-transfer process in a supramolecular triad, a prototypical artificial reaction centre. Combining high time-resolution femtosecond spectroscopy and time-dependent density functional theory, we provide compelling evidence that the driving mechanism of the photoinduced current generation cycle is a correlated wavelike motion of electrons and nuclei on a timescale of few tens of femtoseconds. We highlight the fundamental role of the interface between chromophore and charge acceptor in triggering the coherent wavelike electron-hole splitting. In artificial photosynthetic devices, conversion of light into electricity is thought to involve an incoherent electron transfer process. Rozzi et al. provide evidence for quantum-correlated wavelike motion inducing the ultrafast photoinduced electronic charge transfer in a light-harvesting supramolecular triad.
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影响因子：
2.9
作者：
Baskin, JS;Yu, HZ;Zewail, AH
通讯作者：
Zewail, AH
影响因子：
4.4
作者：
Abramavicius, Darius;Mukamel, Shaul
通讯作者：
Mukamel, Shaul
DOI：
10.1073/pnas.0908989106
发表时间：
2009-10-13
影响因子：
11.1
作者：
Ishizaki, Akihito;Fleming, Graham R.
通讯作者：
Fleming, Graham R.
影响因子：
15
作者：
GUST, D;MOORE, TA;GOUNI, I
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GOUNI, I
影响因子：
56.9
作者：
Cerullo, G;Polli, D;Cogdell, RJ
通讯作者：
Cogdell, RJ