A Universal Descriptor for the Entropy of Adsorbed Molecules in Confined Spaces.
A Universal Descriptor for the Entropy of Adsorbed Molecules in Confined Spaces.
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DOI：
10.1021/acscentsci.8b00419
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发表时间：
2018-09-26
影响因子：
18.2
通讯作者：
Abdelrahman OA
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Dauenhauer PJ;Abdelrahman OA
将烃限制在纳米级袋和孔中提供了用于控制用于反应和分离应用的催化剂、吸附剂和膜中的分子的可调能力。虽然对受限空间中碳氢化合物的熵相互作用的计算有所改进，但理解和预测受限分子的熵仍然是一个挑战。在这里，我们表明，使用一组9个铝硅酸盐沸石框架的孔和腔结构的广泛变化，吸附的熵可以预测为旋转和平移熵的线性组合。吸附时熵损失的程度预测仅使用一个单一的材料描述符，可占用体积（Vocc）。受限分子熵的预测能力允许理解与吸附焓的关系，计算筛选微孔材料的能力，以及理解受限对受限空间中分子动力学的作用。吸附熵的定量预测，使用一个单一的材料描述符，较少的旋转熵保留在更封闭的环境中，而平移熵不受影响。
Confinement of hydrocarbons in nanoscale pockets and pores provides tunable capability for controlling molecules in catalysts, sorbents, and membranes for reaction and separation applications. While computation of the enthalpic interactions of hydrocarbons in confined spaces has improved, understanding and predicting the entropy of confined molecules remains a challenge. Here we show, using a set of nine aluminosilicate zeolite frameworks with broad variation in pore and cavity structure, that the entropy of adsorption can be predicted as a linear combination of rotational and translational entropy. The extent of entropy lost upon adsorption is predicted using only a single material descriptor, the occupiable volume (Vocc). Predictive capability of confined molecular entropy permits an understanding of the relation with adsorption enthalpy, the ability to computationally screen microporous materials, and an understanding of the role of confinement on the kinetics of molecules in confined spaces. Entropy of adsorption is quantitatively predicted using a single material descriptor; less rotational entropy is retained in more confining environments, while translational entropy is unaffected.
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