Atomically dispersed Cu and Fe on N-doped carbon materials for CO(2) electroreduction: insight into the curvature effect on activity and selectivity.
Atomically dispersed Cu and Fe on N-doped carbon materials for CO(2) electroreduction: insight into the curvature effect on activity and selectivity.
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用于 CO2 电还原的 N 掺杂碳材料上原子分散的 Cu 和 Fe：深入了解曲率对活性和选择性的影响
DOI：
10.1039/d0ra08857a
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发表时间：
2020-11-23
期刊：
影响因子：
3.9
通讯作者：
Cao, Zexing
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhang, Yue;Fang, Lei;Cao, Zexing
通过结合计算氢电极模型进行广泛的第一性原理计算，研究了嵌入氮掺杂石墨烯（M@N - Gr，M = Cu和Fe）和碳纳米管（M@N - CNT，M = Cu和Fe）中的单金属位点对二氧化碳电还原反应（CO2ER）的影响。作为单原子催化剂（SACs），原子分散的Cu和Fe纳米结构与析氢反应（HER）相比，对CO2ER具有更高的选择性，并且它们能够催化CO2ER生成CO、HCOOH和CH3OH。与Cu@N - Gr相比，在高曲率的Cu@N - CNT上生成CO、HCOOH和CH3OH的极限电位明显降低。然而，对于单Fe原子催化剂，曲率效应不太显著。这种差异可归因于单个Cu和Fe位点的d带中心变化以及它们对碳基载体材料曲率的不同依赖性。
原子分散的Cu/Fe催化剂对CO2ER具有高选择性，并且催化剂载体的曲率影响其活性。
CO2 electroreduction reaction (CO2ER) by single metal sites embedded in N-doped graphene (M@N-Gr, M = Cu and Fe) and carbon nanotubes (M@N-CNT, M = Cu and Fe) has been explored by extensive first-principles calculations in combination with the computational hydrogen electrode model. Both atomically dispersed Cu and Fe nanostructures, as the single atom catalysts (SACs), have higher selectivity towards CO2ER, compared to hydrogen evolution reduction (HER), and they can catalyze CO2ER to CO, HCOOH, and CH3OH. In comparison with Cu@N-Gr, the limiting potentials for generating CO, HCOOH, and CH3OH are reduced obviously on the high-curvature Cu@N-CNT. However, the curvature effect is less notable for the single-Fe-atom catalysts. Such discrepancies can be attributed to the d-band center changes of the single Cu and Fe sites and their different dependences on the curvature of carbon-based support materials.
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