Cavity-Modulated Proton Transfer Reactions.
Cavity-Modulated Proton Transfer Reactions.
复制标题
腔调制质子转移反应。
DOI：
10.1021/jacs.1c13201
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发表时间：
2021
影响因子：
15
通讯作者：
Johannes Flick
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Fabijan Pavošević;S. Hammes‐Schiffer;Á. Rubio;Johannes Flick
质子转移在许多基本化学和生物过程中无处不在，调节和控制质子转移速率的能力将对许多量子技术进步产生重大影响。通过利用光学或纳米等离子体腔内化学系统的强光-物质耦合，给出了调节质子转移过程的反应速率的一种可能性。在这项工作中，我们使用不同的量子电动力学方法，特别是量子电动力学耦合簇理论和量子电动力学密度泛函理论，研究了原型丙二醛和Z-3-氨基丙烯醛（氨基丙烯醛）分子中的质子转移反应。根据腔模偏振方向，我们表明光学腔可以将反应能垒提高 10-20% 或将反应势垒降低约 5%。通过使用第一原理方法，这项工作建立了强光-物质耦合作为改变和催化质子转移反应的可行且实用的途径。
Proton transfer is ubiquitous in many fundamental chemical and biological processes, and the ability to modulate and control the proton transfer rate would have a major impact on numerous quantum technological advances. One possibility to modulate the reaction rate of proton transfer processes is given by exploiting the strong light-matter coupling of chemical systems inside optical or nanoplasmonic cavities. In this work, we investigate the proton transfer reactions in the prototype malonaldehyde and Z-3-amino-propenal (aminopropenal) molecules using different quantum electrodynamics methods, in particular, quantum electrodynamics coupled cluster theory and quantum electrodynamical density functional theory. Depending on the cavity mode polarization direction, we show that the optical cavity can increase the reaction energy barrier by 10-20% or decrease the reaction barrier by ∼5%. By using first-principles methods, this work establishes strong light-matter coupling as a viable and practical route to alter and catalyze proton transfer reactions.
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影响因子：
7
作者：
Flick, Johannes;Welakuh, Davis M.;Rubio, Angel
通讯作者：
Rubio, Angel
影响因子：
56.9
作者：
Xiang, Bo;Ribeiro, Raphael F.;Xiong, Wei
通讯作者：
Xiong, Wei
DOI：
10.1063/1.4943867
发表时间：
2016-03
期刊：
The Journal of chemical physics
影响因子：
--
作者：
E. Mátyus;D. Wales;S. Althorpe
通讯作者：
E. Mátyus;D. Wales;S. Althorpe
影响因子：
16.6
作者：
Campos-Gonzalez-Angulo, Jorge A.;Ribeiro, Raphael F.;Yuen-Zhou, Joel
通讯作者：
Yuen-Zhou, Joel
影响因子：
4.4
作者：
Tancogne-Dejean, Nicolas;Oliveira, Micael J. T.;Rubio, Angel
通讯作者：
Rubio, Angel