Cyano-bridged Schottky junction of CN-TiC for enhanced photocatalytic H2 evolution and tetracycline degradation
Cyano-bridged Schottky junction of CN-TiC for enhanced photocatalytic H2 evolution and tetracycline degradation
复制标题
CN-TiC 的氰基桥肖特基结可增强光催化析氢和四环素降解
DOI：
10.1016/j.apsusc.2022.152515
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发表时间：
2022-01
影响因子：
6.7
通讯作者：
Xiaogang Xue
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Xin Yuan;Yuxin Zhang;Yuting Zhang;Ping Peng;Changlai Yuan;Ping Cai;Xiaowen Zhang;Songwei Wang;Huabing Li;Xiaogang Xue
氮化碳 (CN) 表面的电子收集和积累在将多电子过程与载流子动力学耦合以促进四环素 (TC) 降解方面发挥着关键作用，其中 MXene 是定制 CN 中载流子动力学的绝佳候选者。通过 TiC 辅助热聚合合成了 CN 和碳化钛 (CN-TiC) 之间的氰基介导异质结。确认了两种材料的介孔形态和结合。光学性质的研究表明，氰基是通过这种 TiC 辅助聚合形成的，从而产生强烈的化学物理相互作用，从而实现紧密的异质接触并增强可见光吸收。结果，优化后的 CN-TiC 显示出更高的 TC 降解率 (k = 0.05292 min−1)，是 CN (k = 0.0153 min−1) 的 3.5 倍或 TiC (0.0003 min−1) 的 176 倍。动力学研究表明，超氧自由基 (.O2–) 主导 TC 氧化，其中 TiC 促进电子的传输/收集。进一步的光化学研究和能带分析表明，CN 和 TiC 之间肖特基结的形成促进了电子空穴分离/传输和电子积累，从而促进了 TC 的降解。我们将此设计扩展到光催化析氢（PHE）或罗丹明降解，实现了 1941 μmol·g−1·h−1 的 PHE 速率或 96% 的罗丹明去除率，远高于 CN。
The electron collection and accumulation at carbon nitride (CN) surfaces play critical roles in coupling multielectron processes with carriers' dynamics for boosting tetracycline (TC) degradation, where MXenes are excellent candidates for tailoring carriers' dynamics in CN. Cyano-intermediated heterojunctions between CN and titanium carbide (CN-TiC) were synthesized via TiC-assisted thermopolymerization. Mesoporous morphology and combination of two materials were confirmed. Investigations on optical properties indicate that cyano groups were formed via this TiC-assisted polymerization, leading to strong chemical-physical interaction for intimate hetero-contact and enhanced visible absorption. As results, the optimized CN-TiC shows improved TC degradation rate (k = 0.05292 min−1), 3.5 times higher that of CN (k = 0.0153 min−1) or 176 times that of TiC (0.0003 min−1). Kinetics investigations reveal that superoxide radicals (.O2–) dominate TC oxidation, where TiC facilitates electrons' transportation/collection. Further photochemical investigations and band analysis suggest that the formation of Schottky junction between CN and TiC promotes electron-hole separation/transportation and electrons' accumulation for boosting TC degradation. We expanded this design to photocatalytic H2evolution (PHE) or rhodamine degradation, achieving the PHE rate of 1941 μmol·g−1·h−1or rhodamine removal ratio of 96%, far higher than that of CN.
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