Monitoring Nanoscale Deformations in a Drawn Polymer Melt with Single-Molecule Fluorescence Polarization Microscopy.
Monitoring Nanoscale Deformations in a Drawn Polymer Melt with Single-Molecule Fluorescence Polarization Microscopy.
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使用单分子荧光偏振显微镜监测拉伸聚合物熔体中的纳米级变形
DOI：
10.1021/acsnano.5b05729
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发表时间：
1917
期刊：
影响因子：
17.1
通讯作者：
C. von Borczyskowski
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
S. Krause;M. Neumann;M. Fröbe;R. Magerle;C. von Borczyskowski
拉长聚合物熔体导致聚合物链段对齐并且聚合物线圈沿拉伸方向沿着变形。尽管这种分子响应对于理解聚合物材料的粘弹性和松弛行为的重要性，但在单分子水平上的研究很少，并且没有在真实的时间内进行。在这里，我们使用单分子荧光偏振显微镜监测的位置和取向的单个荧光苝二酰亚胺分子嵌入在一个独立的薄膜的聚丙烯酸甲酯（PMA）熔体的时间分辨率为500毫秒在膜拉伸和随后的应力松弛期间。用嵌入单轴伸长矩阵中的棒状物体模型定量描述了二萘嵌苯二酰亚胺分子的取向分布。荧光探针分子的取向直接耦合到PMA熔体的局部变形，这是我们从单个染料分子之间的距离得到的。反过来，荧光偏振监测聚合物线圈在5nm的长度尺度上的形状变形。在应力松弛期间，线圈形状松弛比机械应力慢四倍。这表明应力松弛涉及比聚合物线圈更小的长度尺度上的过程。我们的工作演示了如何光学光谱和显微镜可以用来研究耦合的单个荧光探针分子，其嵌入的聚合物基质和外部机械刺激的单分子水平。
Elongating a polymer melt causes polymer segments to align and polymer coils to deform along the drawing direction. Despite the importance of this molecular response for understanding the viscoelastic properties and relaxation behavior of polymeric materials, studies on the single-molecule level are rare and were not performed in real time. Here we use single-molecule fluorescence polarization microscopy for monitoring the position and orientation of single fluorescent perylene diimide molecules embedded in a free-standing thin film of a polymethyl acrylate (PMA) melt with a time resolution of 500 ms during the film drawing and the subsequent stress relaxation period. The orientation distribution of the perylene diimide molecules is quantitatively described with a model of rod-like objects embedded in a uniaxially elongated matrix. The orientation of the fluorescent probe molecules is directly coupled to the local deformation of the PMA melt, which we derive from the distances between individual dye molecules. In turn, the fluorescence polarization monitors the shape deformation of the polymer coils on a length scale of 5 nm. During stress relaxation, the coil shape relaxes four times more slowly than the mechanical stress. This shows that stress relaxation involves processes on length scales smaller than a polymer coil. Our work demonstrates how optical spectroscopy and microscopy can be used to study the coupling of individual fluorescent probe molecules to their embedding polymeric matrix and to an external mechanical stimulus on the single-molecule level.
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DOI：
--
发表时间：
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