Superexchange mechanism and quantum many body excitations in the archetypal di-Cu oxo-bridge
Superexchange mechanism and quantum many body excitations in the archetypal di-Cu oxo-bridge
复制标题
典型二铜氧桥中的超交换机制和量子多体激发
DOI：
10.1038/s42005-019-0270-1
复制
发表时间：
2020
影响因子：
5.5
通讯作者：
Al-Badri M
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Al-Badri M
血蓝蛋白通过其核心的两个铜原子结合并运输分子氧。核心的单线态被认为是通过超交换途径稳定的，但详细的原位计算分析由于电子基态的多参考特性而变得复杂。在这里，使用一种新方法研究了血蓝蛋白功能位点中的电子关联效应，用簇动态平均场理论处理局域铜 3d 电子。这使我们能够解释动态和多参考量子力学，捕获 3d 电子的价态和自旋涨落。我们的方法解释了实验观察到的蝶形核心二铜单线态的稳定性，其具有局部电荷和穿过氧化桥的不相干散射过程，防止了长寿命的电荷激发。这表明血蓝蛋白的磁性结构在很大程度上受到多体校正的影响。
The hemocyanin protein binds and transports molecular oxygen via two copper atoms at its core. The singlet state of thecore is thought to be stabilised by a superexchange pathway, but detailed in situ computational analysis is complicated by the multi-reference character of the electronic ground state. Here, electronic correlation effects in the functional site of hemocyanin are investigated using a novel approach, treating the localised copper 3d electrons with cluster dynamical mean field theory. This enables us to account for dynamical and multi-reference quantum mechanics, capturing valence and spin fluctuations of the 3d electrons. Our approach explains the stabilisation of the experimentally observed di-Cu singlet for the butterfliedcore, with localised charge and incoherent scattering processes across the oxo-bridge that prevent long-lived charge excitations. This suggests that the magnetic structure of hemocyanin is largely influenced by the many-body corrections.
登录
查看更多内容
影响因子：
3.7
作者：
E. Linscott;D. Cole;M. Payne;D. O'Regan
通讯作者：
E. Linscott;D. Cole;M. Payne;D. O'Regan
强相关系统的低温 Lanczos 方法
影响因子：
3.7
作者：
M. Aichhorn;M. Daghofer;H. Evertz;W. Linden
通讯作者：
W. Linden
过渡金属氧化物中的电子结构和有序相：动态平均场理论的应用
DOI：
--
发表时间：
2000
期刊：
影响因子：
--
作者：
T. Pruschke;M. Zölfl
通讯作者：
M. Zölfl
影响因子：
5.5
作者：
Liakos, Dimitrios G.;Neese, Frank
通讯作者：
Neese, Frank
在晶体中的应用
DOI：
--
发表时间：
1978
期刊：
影响因子：
--
作者：
A. Julg
通讯作者：
A. Julg