Photoexcited single metal atom catalysts for heterogeneous photocatalytic H2O2 production: Pragmatic guidelines for predicting charge separation
Photoexcited single metal atom catalysts for heterogeneous photocatalytic H2O2 production: Pragmatic guidelines for predicting charge separation
复制标题
用于多相光催化 H2O2 生产的光激发单金属原子催化剂：预测电荷分离的实用指南
DOI：
10.1016/j.apcatb.2020.119589
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发表时间：
2021-03
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Ohno Teruhisa
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Teng Zhenyuan;Cai Wenan;Sim Wenwen;Zhang Qitao;Wang Chengyin;Su Chenliang;Ohno Teruhisa
建立金属单原子光催化剂(M-SAPC)促进过氧化氢产生的指导原则，迫切需要对其电子结构和激发性质进行系统的研究。本论文通过聚氮化碳骨架中的吡啶氮原子分离了三种过渡金属(Fe、Co、Ni)和两种主族金属(In、Sn)的单位，制备了一系列金属离子包埋的M-SAPC。用无缺陷g-C3N4基团(MeLEM_3M)分离金属离子的模型与实际制备的M-SAPC在能带结构和电子组态上是一致的。跃迁密度和分子轨道分析表明，原子分散的In(III)和Sn(IV)显著改善了电荷分离，为增强型2E−的端向吸氧提供了理想的电子构型。实验结果表明，M-SAPC的电荷分离性能和光催化活性与计算的MeLEM_3- M的电荷转移曲线吻合较好，说明了所提出的指导思想的合理性和有效性。
A systematic investigation of electronic configuration and excitation properties is extremely urgent for establishing a guideline to boost H2O2production with metal single-atom photocatalysts (M-SAPCs). Herein, a series of metal-ion incorporated M-SAPCs was prepared, isolating of three transition metals (Fe, Co, Ni) and two main-group metals (In, Sn) single site by pyridinic N atoms in polymeric carbon nitride (PCN) skeleton. The models in which metal ions are isolated by non-defected g-C3N4units (Melem_3M) are consistent with the practically prepared M-SAPC in terms of band structures and electronic configurations. Transition density and molecular orbital analysis revealed that the atomically dispersed In (III) and Sn (IV) significantly improve the charge separation with an ideal electronic configuration for the end-on adsorption of oxygen for a boosted 2e−. The experimental charge separation properties and photocatalytic activities of M-SAPC showed good accordance with the computed charge transfer profiles of Melem_3 M, manifesting the rationalities and validities of as-proposed guidelines.
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--
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