碳氮包覆纳米Fe_3O_4的非自由基路径光催化去除养殖废水中四环素的机制研究

碳氮包覆纳米Fe_3O_4的非自由基路径光催化去除养殖废水中四环素的机制研究
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DOI：
10.13198/j.issn.1001-6929.2023.04.01
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发表时间：
2023
期刊：
环境科学研究
影响因子：
--
通讯作者：
张伟芳
张伟芳
中科院分区：
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文献类型：
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作者：
郑佳慧;王嘉妮;柯佳琪;何亦天;王原;黄连杨;孙启元;张伟芳

文献摘要

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养殖废水中的四环素(TC)未经有效处理,直排至水环境中将影响生态环境.本研究通过制备纳米四氧化三铁/碳氮复合材料(Fe_3O_4/CN),采用XRD、FTIR、TEM、Raman和EIS表征材料的物相组成、微观形貌和结构,并探究其光催化去除TC的性能和机理,推测TC的降解路径.结果表明:①以掺杂氮化碳的海藻酸铁水凝胶为前驱体,经高温煅烧衍生制备碳氮包覆的Fe_3O_4复合材料,该材料碳缺陷程度强,光生电子(e-)和空穴(h~+)的分离效率高. ②在pH=7和TC初始浓度为50 μmol/L的溶液中投加0.05 g/L的Fe_3O_4/CN,且光照150 min后,TC的去除率可达95.1%. ③ESR和自由基淬灭试验表明,Fe_3O_4/CN在光照下主要通过产生h~+的非自由基路径直接氧化降解TC. ④HPLC-MS测试和QSAR预测结果表明,在光催化反应中,TC发生脱氨基、开环等氧化反应,产生的降解产物对水蚤和黑头鱼的生物毒性均低于TC本身. ⑤由于Fe_3O_4/CN具有良好的磁性(饱和磁化强度为13.9 emu/g),反应后的材料可通过磁铁从液相中分离.研究显示,Fe_3O_4/CN可高效去除TC,为铁氧化物/碳氮复合材料在水处理中的应用提供理论参考.