Platinum clusters with precise numbers of atoms for preparative-scale catalysis.
Platinum clusters with precise numbers of atoms for preparative-scale catalysis.
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DOI：
10.1038/s41467-017-00800-4
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发表时间：
2017-09-25
影响因子：
16.6
通讯作者：
Yamamoto K
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Imaoka T;Akanuma Y;Haruta N;Tsuchiya S;Ishihara K;Okayasu T;Chun WJ;Takahashi M;Yamamoto K
亚纳米贵金属簇具有巨大的潜力，主要用于催化应用。由于仅一个原子的差异就可能导致其反应活性发生显着变化，因此一种具有原子级精度的制备方法至关重要。尽管气相合成已经实现了如此高的精度和足够的可扩展性，但大规模制备仍处于前沿，阻碍了实际应用。我们现在展示了从具有不同环数（n = 5-13）的类似皇冠的铂配合物，以原子精度和完全可规模化的方式合成了毫克级的铂簇。在氢气流下对碳载体上的配合物进行低温煅烧，得到单分散的铂簇，其原子性与前体配合物相当。与其他簇相比，其中一个簇 (Pt10) 在苯乙烯加氢中表现出较高的催化活性。该方法为这些团簇应用于制备规模催化开辟了途径。贵金属纳米团簇的催化活性与其原子性有关。在这里，作者报告了一种原子精确、完全可扩展的从分子环前体合成铂簇的方法，并表明仅一个原子的变化就可以显着改变簇的反应性。
Subnanometer noble metal clusters have enormous potential, mainly for catalytic applications. Because a difference of only one atom may cause significant changes in their reactivity, a preparation method with atomic-level precision is essential. Although such a precision with enough scalability has been achieved by gas-phase synthesis, large-scale preparation is still at the frontier, hampering practical applications. We now show the atom-precise and fully scalable synthesis of platinum clusters on a milligram scale from tiara-like platinum complexes with various ring numbers (n = 5–13). Low-temperature calcination of the complexes on a carbon support under hydrogen stream affords monodispersed platinum clusters, whose atomicity is equivalent to that of the precursor complex. One of the clusters (Pt10) exhibits high catalytic activity in the hydrogenation of styrene compared to that of the other clusters. This method opens an avenue for the application of these clusters to preparative-scale catalysis. The catalytic activity of a noble metal nanocluster is tied to its atomicity. Here, the authors report an atom-precise, fully scalable synthesis of platinum clusters from molecular ring precursors, and show that a variation of only one atom can dramatically change a cluster’s reactivity.
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