Resolving sub-angstrom ambient motion through reconstruction from vibrational spectra.
Resolving sub-angstrom ambient motion through reconstruction from vibrational spectra.
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DOI：
10.1038/s41467-021-26898-1
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发表时间：
2021-11-19
影响因子：
16.6
通讯作者：
Baumberg JJ
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Griffiths J;Földes T;de Nijs B;Chikkaraddy R;Wright D;Deacon WM;Berta D;Readman C;Grys DB;Rosta E;Baumberg JJ
金属/有机分子相互作用是许多关键化学的基础，但发生在亚纳米尺度上，其中纳米级可视化技术倾向于在非均匀分布上平均。原子尺度的单分子成像技术发现在环境条件下跟踪化学行为具有挑战性。表面增强拉曼光谱可以光学监测单分子的振动，但理解是有限的光谱和理论和实验之间的不匹配的复杂性。我们证明，光谱从一个光学产生的金属吸附原子附近的一个感兴趣的分子可以被转化为动态的亚稳态金属分子相互作用，使用一个全面的模型，揭示了一个原子的异常扩散。瞬时金属-有机配位键化学扰动分子官能团> 10键。随着用于模拟大型复杂分子系统的计算方法的不断改进，这种技术将越来越适用于精确跟踪更复杂的化学物质。跟踪单分子运动是一项具有挑战性的任务，但对于应用和基础研究来说是非常理想的。在这里，作者重建亚埃的相对运动的分子与金属吸附原子相互作用，通过测量其振动光谱在自组装单层，连续修改的吸附原子在纳米粒子上的镜子结构。
Metal/organic-molecule interactions underpin many key chemistries but occur on sub-nm scales where nanoscale visualisation techniques tend to average over heterogeneous distributions. Single molecule imaging techniques at the atomic scale have found it challenging to track chemical behaviour under ambient conditions. Surface-enhanced Raman spectroscopy can optically monitor the vibrations of single molecules but understanding is limited by the complexity of spectra and mismatch between theory and experiment. We demonstrate that spectra from an optically generated metallic adatom near a molecule of interest can be inverted into dynamic sub-Å metal-molecule interactions using a comprehensive model, revealing anomalous diffusion of a single atom. Transient metal-organic coordination bonds chemically perturb molecular functional groups > 10 bonds away. With continuous improvements in computational methods for modelling large and complex molecular systems, this technique will become increasingly applicable to accurately tracking more complex chemistries. Tracking single molecule movements is a challenging task, but highly desired for applications and fundamental studies. Here the authors reconstruct the sub-angstrom relative movements of a molecule interacting with a metal adatom, by measuring its vibrational spectrum in a self-assembled monolayer, continuously modified by the adatom in a nanoparticle-on-mirror construct.
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