Highly Efficient Additive-Free Dehydrogenation of Neat Formic Acid.
Highly Efficient Additive-Free Dehydrogenation of Neat Formic Acid.
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纯甲酸的高效无添加剂脱氢。
DOI：
10.1038/s41929-021-00575-4
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发表时间：
2021-03
期刊：
影响因子：
37.8
通讯作者：
Milstein D
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Kar S;Rauch M;Leitus G;Ben-David Y;Milstein D
甲酸（FA）是一种很有前途的氢载体，可以在氢经济的全面实施中发挥重要作用。在这方面，重要的是从纯FA产生H2气体而没有任何溶剂/添加剂，现有系统对此是稀缺的。在这里，我们报告了显着的催化活性的钌9 H-吖啶钳配合物的这一过程。该催化剂即使在高温下也非常稳定和耐用，可以催化纯FA脱氢超过一个月，总转化数为1，701，150，同时还产生高H2/CO2气体压力（测试高达100 bar）。进行了机理研究和密度泛函理论研究，以充分了解该过程的分子机理。总的来说，该系统的高活性、稳定性、选择性、简单性和多功能性使其有希望用于大规模实施，所述系统用于从纯FA产生无CO的H2/CO2气流和高压。
Formic acid (FA) is a promising hydrogen carrier which can play an instrumental role in the overall implementation of a hydrogen economy. In this regard, it is important to generate H2 gas from neat FA without any solvent/additive, for which existing systems are scarce. Here we report the remarkable catalytic activity of a ruthenium 9H-acridine pincer complex for this process. The catalyst is unusually stable and robust in FA even at high temperatures and can catalyse neat FA dehydrogenation for over a month, with a total turnover number of 1,701,150, while also generating high H2/CO2 gas pressures (tested up to 100 bars). Mechanistic investigations and DFT studies are conducted to fully understand the molecular mechanism to the process. Overall, the high activity, stability, selectivity, simplicity and versatility of the system to generate a CO-free H2/CO2 gas stream and high pressure from neat FA makes it promising for large-scale implementation.
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