Meta-Atom Behavior in Clusters Revealing Large Spin Ground States.
Meta-Atom Behavior in Clusters Revealing Large Spin Ground States.
复制标题
簇中的元原子行为揭示了较大的自旋基态。
DOI：
10.1021/jacs.5b08962
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发表时间：
2015-11-04
影响因子：
15
通讯作者：
Betley TA
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Hernández Sánchez R;Betley TA
单分子磁场仍然基于产生大自旋基态的超交换和双交换机制。另一种实现高自旋结构的方法包括合成具有密切M-M相互作用的弱场团簇，以产生单价轨道流形。根据洪德规则，这种轨道流形的布居可能会产生热持久的高自旋基态，在这种基态下，价电子保持耦合。我们现在用一个还原的六核铁团簇来证明这一效应，它达到了S=19/2(χMT≈53cm3K/mol)基态，持续到300K，这是迄今为止报道的持续到室温的最大自旋基态。还原团簇在变温零场57Fe穆斯堡尔磁学和磁学测量中都表现出单分子磁性行为，其自旋反转势垒为42.5cmmin，磁阻滞温度为2.9K(0.059 K/−)。
The field of single molecule magnetism remains predicated on super- and double exchange mechanisms to engender large spin ground states. An alternative approach to achieving high-spin architectures involves synthesizing weak-field clusters featuring close M–M interactions to produce a single valence orbital manifold. Population of this orbital manifold in accordance with Hund’s rules could potentially yield thermally persistent high-spin ground states under which the valence electrons remain coupled. We now demonstrate this effect with a reduced hexanuclear iron cluster that achieves an S = 19/2 (χMT ≈ 53 cm3 K/mol) ground state that persists to 300 K, representing the largest spin ground state persistent to room temperature reported to date. The reduced cluster displays single molecule magnet behavior manifest in both variable-temperature zero-field 57Fe Mössbauer and magnetometry with a spin reversal barrier of 42.5(8) cm−1 and a magnetic blocking temperature of 2.9 K (0.059 K/min).
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