Optical control of exciton spin dynamics in layered metal halide perovskites via polaronic state formation.
Optical control of exciton spin dynamics in layered metal halide perovskites via polaronic state formation.
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通过极化态形成对层状金属卤化物钙钛矿中激子自旋动力学的光学控制。
DOI：
10.1038/s41467-022-30953-w
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发表时间：
2022-06-09
影响因子：
16.6
通讯作者：
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
自旋电子学的一个公开挑战是控制自旋弛豫机制。层状金属卤化物钙钛矿是一类新兴的半导体，其具有强耦合电子和振动态的软晶格，并显示出自旋电子应用的前景。在这里，我们调查的影响，这种强耦合的激子自旋弛豫层状钙钛矿BA 2FAPbI 7使用低温法拉第旋转和瞬态吸收光谱的组合。我们报告了一个意想不到的增加的自旋寿命的两个数量级在77 K下的光激发与光子能量超过激子吸收峰，从而证明了光学控制主导的自旋弛豫机制。我们将这种控制归因于激子和光激发声子之间的强耦合，其形成具有减少的电子-空穴波函数重叠的极化子态，从而保护激子自旋记忆。我们的见解突出了激子-晶格相互作用对层状钙钛矿中自旋物理的特殊作用，并为光学自旋控制提供了新的机会。自旋电子器件将需要长的自旋寿命，但是激子-晶格耦合对金属卤化物钙钛矿中的自旋寿命的影响还没有很好地理解。在这里，作者发现通过用过量能量激发，2D钙钛矿中激子自旋的寿命增加了100倍，这是激子和光激发声子之间的强耦合造成的。
One of the open challenges of spintronics is to control the spin relaxation mechanisms. Layered metal-halide perovskites are an emerging class of semiconductors which possess a soft crystal lattice that strongly couples electronic and vibrational states and show promise for spintronic applications. Here, we investigate the impact of such strong coupling on the spin relaxation of excitons in the layered perovskite BA2FAPbI7 using a combination of cryogenic Faraday rotation and transient absorption spectroscopy. We report an unexpected increase of the spin lifetime by two orders of magnitude at 77 K under photoexcitation with photon energy in excess of the exciton absorption peak, and thus demonstrate optical control over the dominant spin relaxation mechanism. We attribute this control to strong coupling between excitons and optically excited phonons, which form polaronic states with reduced electron-hole wave function overlap that protect the exciton spin memory. Our insights highlight the special role of exciton-lattice interactions on the spin physics in the layered perovskites and provide a novel opportunity for optical spin control. Spintronic devices will require long spin lifetimes, but the effect of exciton-lattice coupling on spin lifetime in metal-halide perovskites is not well understood. Here, the authors find a 100-fold increase in the lifetime of exciton spins in a 2D perovskite by exciting with excess energy, resulting from strong coupling between excitons and optically excited phonons.
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影响因子：
15
作者：
Duan HG;Tiwari V;Jha A;Berdiyorov GR;Akimov A;Vendrell O;Nayak PK;Snaith HJ;Thorwart M;Li Z;Madjet ME;Miller RJD
通讯作者：
Miller RJD
影响因子：
13.6
作者：
Lu, Haipeng;Wang, Jingying;Vardeny, Zeev Valy
通讯作者：
Vardeny, Zeev Valy
影响因子：
16.6
作者：
Batignani G;Fumero G;Srimath Kandada AR;Cerullo G;Gandini M;Ferrante C;Petrozza A;Scopigno T
通讯作者：
Scopigno T
影响因子：
3.2
作者：
Abdel-Baki, K.;Boitier, F.;Lauret, J. S.
通讯作者：
Lauret, J. S.
影响因子：
41.2
作者：
Guzelturk, Burak;Winkler, Thomas;Lindenberg, Aaron M.
通讯作者：
Lindenberg, Aaron M.