Entangled photons enabled time-frequency-resolved coherent Raman spectroscopy and applications to electronic coherences at femtosecond scale.
Entangled photons enabled time-frequency-resolved coherent Raman spectroscopy and applications to electronic coherences at femtosecond scale.
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DOI：
10.1038/s41377-022-00953-y
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发表时间：
2022-09-14
影响因子：
19.4
通讯作者：
Scully, Marlan O.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhang, Zhedong;Peng, Tao;Nie, Xiaoyu;Agarwal, Girish S.;Scully, Marlan O.
量子纠缠已经成为光谱学的一个重要资源，它在双光子光谱和显微镜中的重要性已经得到证明。目前的研究主要集中在双光子吸收，而拉曼光谱与量子纠缠仍然是难以捉摸的，与突出的问题的时间和光谱分辨率。在这里，我们研究纠缠光子在相干拉曼光谱中提供的新功能。利用纠缠光子的超快频率分辨拉曼光谱技术研究了凝聚相分子的电子和振动相干性。利用光子之间的量子相关，信号显示出时间和光谱分辨率的能力，这是经典脉冲或没有纠缠的场所无法达到的。我们发展了这种拉曼光谱的微观理论，揭示了电子相干动力学，即使在50 fs的时间尺度。这表明光学信号和光谱学的新范式，有可能将检测推到标准量子极限以下。
Quantum entanglement has emerged as a great resource for spectroscopy and its importance in two-photon spectrum and microscopy has been demonstrated. Current studies focus on the two-photon absorption, whereas the Raman spectroscopy with quantum entanglement still remains elusive, with outstanding issues of temporal and spectral resolutions. Here we study the new capabilities provided by entangled photons in coherent Raman spectroscopy. An ultrafast frequency-resolved Raman spectroscopy with entangled photons is developed for condensed-phase molecules, to probe the electronic and vibrational coherences. Using quantum correlation between the photons, the signal shows the capability of both temporal and spectral resolutions not accessible by either classical pulses or the fields without entanglement. We develop a microscopic theory for this Raman spectroscopy, revealing the electronic coherence dynamics even at timescale of 50fs. This suggests new paradigms of optical signals and spectroscopy, with potential to push detection below standard quantum limit.
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