Stopping molecular rotation using coherent ultra-low-energy magnetic manipulations.
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DOI：
10.1038/s41467-022-29830-3
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发表时间：
2022-04-28
影响因子：
16.6
通讯作者：
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
旋转运动是分子间化学、分子表面化学和冷分子科学的核心，推动了激发和去激发旋转的方法的发展。现有方案涉及用光子或电子扰动分子，这些光子或电子提供或去除与旋转能级间距相当的能量。在这里，我们研究了在不使用能量匹配扰动的情况下，使 D2 分子的分子旋转去激发，从 J = 2 到非旋转 J = 0 状态的可能性。我们证明，使光束穿过 1 m 长的磁场（该磁场仅将旋转投影态分裂 10−12 eV）可以改变分子-表面碰撞阻止分子旋转并损失旋转能量的概率，该能量比磁操纵大 9 个数量级。计算证实不同的旋转方向具有不同的去激发概率，但低估了旋转翻转（ΔmJ0），强调了结果作为进一步开发分子-表面相互作用理论模型的敏感基准的重要性。操纵分子的旋转运动可以提供控制化学过程的工具。在这里，作者证明，在与金属表面碰撞时，D2 分子的旋转可以通过磁场停止，该磁场对旋转水平的影响程度比去激发时的能量差小得多。
Rotational motion lies at the heart of intermolecular, molecule-surface chemistry and cold molecule science, motivating the development of methods to excite and de-excite rotations. Existing schemes involve perturbing the molecules with photons or electrons which supply or remove energy comparable to the rotational level spacing. Here, we study the possibility of de-exciting the molecular rotation of a D2 molecule, from J = 2 to the non-rotating J = 0 state, without using an energy-matched perturbation. We show that passing the beam through a 1 m long magnetic field, which splits the rotational projection states by only 10−12 eV, can change the probability that a molecule-surface collision will stop a molecule from rotating and lose rotational energy which is 9 orders larger than that of the magnetic manipulation. Calculations confirm that different rotational orientations have different de-excitation probabilities but underestimate rotational flips (∆mJ0), highlighting the importance of the results as a sensitive benchmark for further developing theoretical models of molecule-surface interactions. Manipulating the rotational motions of molecules may provide a tool for controlling chemical processes. Here the authors demonstrate that the rotation of a D2 molecule can be stopped, upon collision with a metal surface, by a magnetic field that affects the rotational levels to a much smaller extent than the energy difference upon de-excitation.
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影响因子：
2.9
作者：
Cantin, J. T.;Alexandrowicz, G.;Krems, R., V
通讯作者：
Krems, R., V
影响因子：
4.4
作者：
MOWREY, RC;KROES, GJ
通讯作者：
KROES, GJ
DOI：
10.1073/pnas.0800401105
发表时间：
2008-09-02
影响因子：
11.1
作者：
Perkins, Bradford G., Jr.;Nesbitt, David J.
通讯作者：
Nesbitt, David J.
影响因子：
3.3
作者：
Al Taleb, Amjad;Farias, Daniel
通讯作者：
Farias, Daniel
影响因子：
56.9
作者：
Hou, H;Gulding, SJ;Auerbach, DJ
通讯作者：
Auerbach, DJ