Protruding Pt single-sites on hexagonal ZnIn(2)S(4) to accelerate photocatalytic hydrogen evolution.
Protruding Pt single-sites on hexagonal ZnIn(2)S(4) to accelerate photocatalytic hydrogen evolution.
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六方ZnIn2S4上突出的Pt单点加速光催化析氢
DOI：
10.1038/s41467-022-28995-1
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发表时间：
2022-03-11
影响因子：
16.6
通讯作者：
Zhu M
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Shi X;Dai C;Wang X;Hu J;Zhang J;Zheng L;Mao L;Zheng H;Zhu M
在支架上设计的单位点共催化剂提供了一种经济有效的途径来利用贵金属，但在最小催化剂负载下进一步提高性能仍然是非常可取的。本文通过光化学反应将超低铂共催化剂（0.26 wt%）稳定在六方ZnIn2S4纳米片（pts - zis）的基面上，形成Pt- s3凸出四面体配位结构。与传统的缺陷捕获Pt单位点相比，h- zis光催化剂上突出的Pt单位点使析氢率提高了2.2倍，在可见光照射下可达到17.5 mmol g−1 h−1。重要的是，通过简单的滴铸，制备了一层薄薄的pts - zis薄膜，并产生了大量可观察到的氢气气泡，为实际的太阳能驱动氢气生产提供了巨大的潜力。pts - zis中突出的单个Pt原子可以抑制电子-空穴对的重组，并产生尖端效应，通过有效的质子传质优化H的吸附/解吸行为，协同促进反应热力学和动力学。
Single-site cocatalysts engineered on supports offer a cost-efficient pathway to utilize precious metals, yet improving the performance further with minimal catalyst loading is still highly desirable. Here we have conducted a photochemical reaction to stabilize ultralow Pt co-catalysts (0.26 wt%) onto the basal plane of hexagonal ZnIn2S4 nanosheets (PtSS-ZIS) to form a Pt-S3 protrusion tetrahedron coordination structure. Compared with the traditional defect-trapped Pt single-site counterparts, the protruding Pt single-sites on h-ZIS photocatalyst enhance the H2 evolution yield rate by a factor of 2.2, which could reach 17.5 mmol g−1 h−1 under visible light irradiation. Importantly, through simple drop-casting, a thin PtSS-ZIS film is prepared, and large amount of observable H2 bubbles are generated, providing great potential for practical solar-light-driven H2 production. The protruding single Pt atoms in PtSS-ZIS could inhibit the recombination of electron-hole pairs and cause a tip effect to optimize the adsorption/desorption behavior of H through effective proton mass transfer, which synergistically promote reaction thermodynamics and kinetics.
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