Plasmon-induced dehydrogenation of formic acid on Pd-dotted Ag@Au hexagonal nanoplates and single-particle study
Plasmon-induced dehydrogenation of formic acid on Pd-dotted Ag@Au hexagonal nanoplates and single-particle study
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Pd点Ag@Au六方纳米片上等离激元诱导甲酸脱氢及单粒子研究
DOI：
10.1016/j.apcatb.2020.119226
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发表时间：
2020-11
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Baibiao Huang
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Fengxia Tong;Zaizhu Lou;Xizhuang Liang;Fahao Ma;Weijie Chen;Zeyan Wang;Yuanyuan Liu;Peng Wang;Hefeng Cheng;Ying Dai;Zhaoke Zheng;Baibiao Huang
等离子体纳米结构可以通过表面等离子体共振（SPR）在温和条件下驱动商业催化反应。本文中，通过各向异性生长过程合成异质结构Pd点Ag@Au六方纳米片（HNP），其通过利用光能表现出100%H2选择性、高度增强的甲酸脱氢催化活性（在0 °C下为1062 h-1）。利用单粒子光致发光（PL）和时域有限差分（FDTD）模拟研究了等离子体激元的诱导机制。表面电荷的不均匀性和Pd点区域附近的电场梯度增强了HCOOH分子与催化剂之间的相互作用，以及SPR增强的局部电磁场激活了HCOOH分子与催化剂之间的键，是SPR诱导催化的主要贡献。这些发现为设计混合等离子体光催化剂提供了一种有前途的方法，以在温和的条件下驱动苛刻的化学转化。
Plasmonic nanostructures can be used to drive the commercial catalytic reactions under mild conditions by the surface plasmon resonance (SPR). Herein, heterostructural Pd-dotted Ag@Au hexagonal nanoplates (HNPs) are synthesized via an anisotropic growth process, which exhibit 100 % H2selectivity, highly enhanced catalytic activity (1062 h−1at 0 °C) for formic acid dehydrogenation by utilizing the light energy. The plasmon-induced mechanism was studied by single-particle photoluminescence (PL) and finite difference time domain (FDTD) simulation. The enhanced interaction between the HCOOH molecules and the catalysts resulting from the surface charge heterogeneity and sharp field-gradient near the Pd-dots region, and bond activation via SPR-enhanced local electromagnetic field are the main contributions for the SPR-induced catalysis. The findings provide a promising approach for the design of hybrid plasmonic photocatalysts to drive harsh chemical conversion at mild conditions.
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