Surface Reaction Barriometry: Methane Dissociation on Flat and Stepped Transition-Metal Surfaces.
Surface Reaction Barriometry: Methane Dissociation on Flat and Stepped Transition-Metal Surfaces.
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DOI：
10.1021/acs.jpclett.7b01905
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发表时间：
2017-09-07
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Kroes GJ
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Migliorini D;Chadwick H;Nattino F;Gutiérrez-González A;Dombrowski E;High EA;Guo H;Utz AL;Jackson B;Beck RD;Kroes GJ
准确模拟多相催化反应需要在金属表面缺陷处反应的分子需要可靠的势垒，例如台阶。然而，能够计算这些化学精确度障碍的第一性原理方法尚未得到证明。结果表明，用特定反应参数密度泛函理论(SRP-DFT)结合从头算分子动力学(SRP-DFT)的状态分辨分子束实验能够可靠地确定分子与金属表面的相互作用。最重要的是，SRP-DFT具有可转移性：为甲烷在铂(和镍)的(111)平面上反应设计的官能团也准确地描述了它在阶梯状铂(211)面上的反应。我们的方法可以帮助弥合规则表面的基础表面科学研究和多相催化之间的材料鸿沟，在多相催化中，缺陷表面是重要的。
Accurately simulating heterogeneously catalyzed reactions requires reliable barriers for molecules reacting at defects on metal surfaces, such as steps. However, first-principles methods capable of computing these barriers to chemical accuracy have yet to be demonstrated. We show that state-resolved molecular beam experiments combined with ab initio molecular dynamics using specific reaction parameter density functional theory (SRP-DFT) can determine the molecule-metal surface interaction with the required reliability. Crucially, SRP-DFT exhibits transferability: the functional devised for methane reacting on a flat (111) face of Pt (and Ni) also describes its reaction on stepped Pt(211) with chemical accuracy. Our approach can help bridge the materials gap between fundamental surface science studies on regular surfaces and heterogeneous catalysis in which defected surfaces are important.
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