Observation of direct vibrational excitation in gas-surface collisions of CO with Au(111): a new model system for surface dynamics.
Observation of direct vibrational excitation in gas-surface collisions of CO with Au(111): a new model system for surface dynamics.
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CO 与 Au(111) 气体表面碰撞中直接振动激发的观察：一种新的表面动力学模型系统
DOI：
10.1039/c2cp43351f
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发表时间：
2013
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Alec M. Wodtke
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Tim Schäfer;Nils Bartels;Kai Golibrzuch;Christof Bartels;Hansjochen Köckert;Daniel J. Auerbach;Theofanis N. Kitsopoulos;Alec M. Wodtke
报道了在平移能量Ei=0.45 eV时，CO与Au(111)发生碰撞时，CO从基态(v=0)到第一激发态(v=1)的振动激发。与过去的工作不同，我们可以排除一种激发机制，即在表面上暂时吸附，然后热化和脱附。散射CO分子的角分布很窄，与发生在亚ps时间尺度上的直接散射是一致的。绝对激发几率约为热容纳几率的3%。在373~973K范围内测得的激发表面温度依赖关系为类阿累尼乌斯曲线，其激活能等于振动激发所需的能量。我们的测量结果与振动激发机制是一致的，该机制涉及固体对CO振动的热激发电子-空穴对的耦合。
We report vibrational excitation of CO from its ground (v = 0) to first excited (v = 1) vibrational state in collision with Au(111) at an incidence energy of translation of EI = 0.45 eV. Unlike past work, we can exclude an excitation mechanism involving temporary adsorption on the surface followed by thermalization and desorption. The angular distributions of the scattered CO molecules are narrow, consistent with direct scattering occurring on a sub-ps time scale. The absolute excitation probabilities are about 3% of those expected from thermal accommodation. The surface temperature dependence of excitation, which was measured between 373 and 973 K, is Arrhenius-like with an activation energy equal to the energy required for vibrational excitation. Our measurements are consistent with a vibrational excitation mechanism involving coupling of thermally excited electron–hole pairs of the solid to CO vibration.
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