Origin of distinct hydrogen absorption behavior of Zr2Pd and ZrPd2
Origin of distinct hydrogen absorption behavior of Zr2Pd and ZrPd2
复制标题
Zr2Pd 和 ZrPd2 不同吸氢行为的起源
DOI：
10.1016/j.ijhydene.2015.10.064
复制
发表时间：
2016-01
影响因子：
7.2
通讯作者：
R.P. Liu
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
L.M.Wang;D.Passerone;M.Z.Ma;R.P. Liu
氢与金属和合金的相互作用是材料科学和工程领域的一个重要课题。两种类似的金属间化合物，即Zr 2 Pd和ZrPd 2，不同的H吸收行为，并没有清楚地阐明在其共同的MoSi 2型结构和微晶形成成分。这些化合物的扩展结构（电子密度拓扑）实际上是不同的，这导致了它们具有不同的性质。在Zr 2 Pd的Zr四面体间隙中，电子密度的非核最大值所表现出的假原子未被发现，而ZrPd 2中的原子通过直键路径键合。间隙赝原子的特征在于弱局域化性质，这一性质由拉普拉斯计算揭示，间隙赝原子很容易将多余的电荷输给H。因此，这些性质有利于形成共价离子Zr-H键和并发H吸收。在Zr 2 PdH 2的形成过程中，Zr 2 Pd的整个拓扑结构得以保留;相反，ZrPd 2 H2的形成需要ZrPd 2的稳定主晶格的电荷重新分布来改变电子密度拓扑，因此是吸热的和不利的。目前的工作揭示了一个具体的和可视化的起源不同的H吸收行为的两个类似的化合物，这对寻找新的H相关材料的影响。
Hydrogen (H) interaction with metals and alloys is of intense interest in a span of topics in materials science and engineering. Distinct H absorption behavior of two similar intermetallic compounds, namely, Zr2Pd and ZrPd2, is not clearly elucidated in terms of their common MoSi2-type structure and hydride-forming constituents. This work addresses that extended structures (electron density topologies) of these compounds are actually different, which causes the different properties they possess. Pseudoatoms manifested by non-nuclear maxima of electron density are uncovered in Zr2Pd's Zr tetrahedral interstices, whereas atoms in ZrPd2are bonded through straight bond paths. Interstitial pseudoatoms, which are characterized by a weak localization nature revealed by Laplacian calculations, readily lose excess charges to H. Therefore, these properties favor formation of covalent–ionic Zr–H bonding and concurrent H absorption. During Zr2PdH2formation, the entire topological structure of Zr2Pd is retained; by contrast, ZrPd2H2formation requires charge redistribution of the stable host lattice of ZrPd2to change electron density topology and hence is endothermic and unfavorable. The present work reveals a concrete and visualized origin of the distinct H absorption behaviors of the two similar compounds, which has implications in the search for new H-related materials.
登录
查看更多内容
影响因子：
3
作者：
Grimme, Stefan
通讯作者：
Grimme, Stefan
影响因子：
9.4
作者：
James R. Morris;M. Xu;Y. Ye;D. Sordelet;M. Kramer
通讯作者：
James R. Morris;M. Xu;Y. Ye;D. Sordelet;M. Kramer
影响因子：
6.2
作者：
Fukai, Y
通讯作者：
Fukai, Y
DOI：
10.1073/pnas.0908262106
发表时间：
2009-10
期刊：
Proceedings of the National Academy of Sciences
影响因子：
--
作者：
E. Zurek;R. Hoffmann;N. Ashcroft;A. Oganov;A. Lyakhov
通讯作者：
E. Zurek;R. Hoffmann;N. Ashcroft;A. Oganov;A. Lyakhov
影响因子：
6.2
作者：
Bogdanovic, B;Schwickardi, M
通讯作者：
Schwickardi, M