Two-Dimensional Ketone-Driven Metal-Organic Coordination on Cu(111).
Two-Dimensional Ketone-Driven Metal-Organic Coordination on Cu(111).
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DOI：
10.1002/chem.201600368
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发表时间：
2016-06-06
影响因子：
4.3
通讯作者：
Costantini, Giovanni
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Della Pia, Ada;Riello, Massimo;Lawrence, James;Stassen, Daphne;Jones, Tim S.;Bonifazi, Davide;De Vita, Alessandro;Costantini, Giovanni
关键词：
通过在 Cu(111) 表面沉积芘-4,5,9,10-四酮 (PTO) 分子，制备了基于酮基和金属原子结合的二维金属有机纳米结构。强电负性酮部分与底物中的铜吸附原子或共沉积的铁原子结合。在前一种情况下，扫描隧道显微镜图像揭示了延伸的金属有机超分子结构的发展。每个铜吸附原子与两个相邻 PTO 分子的两个酮配体配位，形成链，通过二次范德华相互作用连接在一起形成大岛。铁原子的沉积导致该组装因金属中心的取代而发生转变。密度泛函理论计算表明，金属取代的驱动力主要取决于酮-金属键的强度，Fe 的驱动力高于 Cu。第二类纳米结构表现出对铁沉积速率的结构依赖性。
Two‐dimensional metal–organic nanostructures based on the binding of ketone groups and metal atoms were fabricated by depositing pyrene‐4,5,9,10‐tetraone (PTO) molecules on a Cu(111) surface. The strongly electronegative ketone moieties bind to either copper adatoms from the substrate or codeposited iron atoms. In the former case, scanning tunnelling microscopy images reveal the development of an extended metal–organic supramolecular structure. Each copper adatom coordinates to two ketone ligands of two neighbouring PTO molecules, forming chains that are linked together into large islands through secondary van der Waals interactions. Deposition of iron atoms leads to a transformation of this assembly resulting from the substitution of the metal centres. Density functional theory calculations reveal that the driving force for the metal substitution is primarily determined by the strength of the ketone–metal bond, which is higher for Fe than for Cu. This second class of nanostructures displays a structural dependence on the rate of iron deposition.
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