Nature and Reactivity of Oxygen Species on/in Silver Catalysts during Ethylene Oxidation
Nature and Reactivity of Oxygen Species on/in Silver Catalysts during Ethylene Oxidation
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乙烯氧化过程中银催化剂上/内部氧的性质和反应性
DOI：
10.1021/acscatal.1c05939
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发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
12.9
通讯作者：
Wachs, Israel E.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Pu, Tiancheng;Setiawan, Adhika;Mosevitzky Lis, Bar;Zhu, Minghui;Ford, Michael E.;Rangarajan, Srinivas;Wachs, Israel E.
采用多种光谱和密度泛函理论计算方法系统地研究了银催化剂表面氧物种的性质及其与乙烯的反应活性。独特的准原位HS-LEIS、原位NAP-XPS和原位Raman光谱表明，氧化处理后和乙烯氧化过程中，银表面被一层薄的氧化物层（1-3 nm）覆盖。利用周期性DFT模型对p（4 × 4）-O-Ag（111）表面的原位拉曼光谱进行了结构分析，原位NAP-XPS和拉曼光谱表明，Ag表面的Ag 4-O2是乙烯环氧化反应的活性氧物种。在本工作中开发的实验和理论方法作为一个有效的工具箱的科学调查的银-氧系统的选择性氧化反应和合理的指导计算计算加上实验结果。
The nature of surface oxygen species on/in a silver powder catalyst and their reactivity with ethylene were systematically investigated with multiple spectroscopies and DFT calculations. Unique quasiin situHS-LEIS,in situNAP-XPS, andin situRaman spectroscopy demonstrated that the silver surface is covered by a thin oxide layer (1–3 nm) after an oxidation treatment and during ethylene oxidation. Periodic DFT models allowed assignments of oxygen species detected byin situRaman spectroscopy with detailed structures on p(4 × 4)–O–Ag(111) surfaces.In situNAP-XPS and Raman spectroscopy suggest that Ag4–O2on oxidized Ag is the active oxygen species for ethylene epoxidation. The experimental and theoretical methodologies developed in the present work serve as an efficient toolbox for the scientific investigation of the silver–oxygen system for selective oxidation reactions and rational guidance of computational calculations coupled with experimental findings.
乙烯和氧气存在下 Ag(110) 上碳酸盐的形成和行为
DOI：
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发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
--
作者：
K. Isegawa;K. Ueda;K. Amemiya;K. Mase;H. Kondoh
通讯作者：
H. Kondoh
表面增强拉曼散射 (SERS)：银基板退火
DOI：
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发表时间：
1981
期刊：
影响因子：
--
作者：
I. Pockrand;A. Otto
通讯作者：
A. Otto