Efficient aqueous hydrodeoxygenation of vanillin over a mesoporous carbon nitride-modified Pd nanocatalyst
Efficient aqueous hydrodeoxygenation of vanillin over a mesoporous carbon nitride-modified Pd nanocatalyst
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介孔氮化碳改性 Pd 纳米催化剂上香草醛的高效水相加氢脱氧
DOI：
10.1039/c6ra11851h
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发表时间：
2016-07
期刊：
影响因子：
3.9
通讯作者：
Qinghua Xia
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Hezhan Jiang;Xiaolong Yu;Xiaolun Peng;Haifu Zhang;Renfeng Nie;Xinhuan Lu;Dan Zhou;Qinghua Xia
以乙二胺（EDA）、有机氯化物为原料，纳米SiO2为硬模板剂，通过简单的聚合反应合成了高介孔碳氮化物（CN）。合成的CN的聚合度可以容易地通过改变有机氯化物来控制。源自氯仿的CN显示出低聚合度，沿着具有315.9 m2 g-1的高比表面积和0.87 cm 3 g-1的孔体积，其中中孔体积比例高达90.9%。由于富含N基团（15.6wt%），这种具有开放通道的基本网络使得Pd均匀分散在介孔碳质框架中，并产生用于在低压（<IMPa）和温度（<70 °C）下香草醛的选择性加氢脱氧的高活性和稳定的Pd/CN催化剂。Pd/CN催化剂的最佳飞行时间达到295.4 h-1，催化剂可重复使用6次以上而催化性能无明显损失。
Highly mesoporous carbon nitrides (CN) are synthesized through a simple polymerization reaction, including ethylenediamine (EDA), organic chlorides, with nano SiO2 as a hard-template. The degree of polymerization of the as-synthesized CN can easily be controlled by varying the organic chlorides. The CN derived from chloroform exhibits a low degree of polymerization, along with a high specific surface area of 315.9 m2 g−1 and pore volume of 0.87 cm3 g−1, in which the mesopore volume proportion reaches as high as 90.9%. Owing to the rich N groups (15.6 wt%), this basic network with open channels renders homogeneously dispersed Pd coordinated in the mesoporous carbonaceous framework and creates a highly active and stable Pd/CN catalyst for the selective hydrodeoxygenation of vanillin at low pressure (<1 MPa) and temperature (<70 °C). The best TOF reaches 295.4 h−1, and the Pd/CN catalyst can be used at least 6 times without obvious loss of its catalytic performance.
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