Laser pulse trains for controlling excited state dynamics of adenine in water.
Laser pulse trains for controlling excited state dynamics of adenine in water.
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用于控制水中腺嘌呤激发态动力学的激光脉冲串
DOI：
10.1039/c2cp24002e
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发表时间：
2012
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
R. Mitrić
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
J. Petersen;M. Wohlgemuth;B. Sellner;V. Bonačić-Koutecký;H. Lischka;R. Mitrić
我们从理论上研究了激光脉冲序列对腺嘌呤超快激发态动力学的控制，目的是延长激发态寿命和抑制非辐射弛豫过程。为此，我们介绍了我们的场诱导表面跳跃方法（FISH）与量子力学-分子力学（QM/MM）技术相结合，用于模拟明确包含溶剂环境下凝聚相的激光驱动动力学。此外，我们采用参数脉冲整形在频域中，以设计简化的激光脉冲序列，允许建立一个直接的联系之间的脉冲参数和控制的动态。我们构建的脉冲序列，实现了高激发效率，并在同一时间保持高激发态人口显着延长的时间段相比，不受控制的动态。控制机制涉及粒子数在最低激发态和较高激发态之间的顺序循环，从而利用相应势能面的性质来避免圆锥相交，从而抑制非辐射衰变到基态。我们的研究结果提供了一种手段，以增加分子的荧光产率与本质上非常短的激发态寿命，这可能会导致新的应用程序的形状的激光场的背景下，生物传感。
We investigate theoretically the control of the ultrafast excited state dynamics of adenine in water by laser pulse trains, with the aim to extend the excited state lifetime and to suppress nonradiative relaxation processes. For this purpose, we introduce the combination of our field-induced surface hopping method (FISH) with the quantum mechanical–molecular mechanical (QM/MM) technique for simulating the laser-driven dynamics in the condensed phase under explicit inclusion of the solvent environment. Moreover, we employ parametric pulse shaping in the frequency domain in order to design simplified laser pulse trains allowing to establish a direct link between the pulse parameters and the controlled dynamics. We construct pulse trains which achieve a high excitation efficiency and at the same time keep a high excited state population for a significantly extended time period compared to the uncontrolled dynamics. The control mechanism involves a sequential cycling of the population between the lowest and higher excited states, thereby utilizing the properties of the corresponding potential energy surfaces to avoid conical intersections and thus to suppress the nonradiative decay to the ground state. Our findings provide a means to increase the fluorescence yield of molecules with an intrinsically very short excited state lifetime, which can lead to novel applications of shaped laser fields in the context of biosensing.
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