Nuclear dynamics of singlet exciton fission in pentacene single crystals.
Nuclear dynamics of singlet exciton fission in pentacene single crystals.
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并五苯单晶中单重态激子裂变的核动力学。
DOI：
10.1126/sciadv.abg0869
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发表时间：
2021-06
期刊：
影响因子：
13.6
通讯作者：
Schwoerer H
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Seiler H;Krynski M;Zahn D;Hammer S;Windsor YW;Vasileiadis T;Pflaum J;Ernstorfer R;Rossi M;Schwoerer H
在并五苯中，原子的长程运动伴随着单重态激子裂变。单重态激子裂变（SEF）是发展高效光电器件的关键过程。一个方面很少直接探讨，但与SEF性质的巨大影响，是核结构和动力学参与这一过程。在这里，我们直接观察到的核动力学伴随着SEF过程中的单晶并五苯飞秒电子衍射。数据显示相干原子运动在1太赫兹，非相干运动，和各向异性晶格畸变代表的三重态激子的极化特性。结合分子动力学模拟、含时密度泛函理论和实验结构因子分析，确定并五苯分子的相干运动为并五苯分子沿着其长轴的集体滑动运动.这种运动改变了相邻分子之间的激子耦合。我们的研究结果表明，长程运动在电子相关三重态对的电子解耦中起着决定性的作用，并揭示了为什么SEF发生在超快时间尺度上。
Coherent and incoherent long-range atomic motions accompany singlet exciton fission in pentacene. Singlet exciton fission (SEF) is a key process for developing efficient optoelectronic devices. An aspect rarely probed directly, yet with tremendous impact on SEF properties, is the nuclear structure and dynamics involved in this process. Here, we directly observe the nuclear dynamics accompanying the SEF process in single crystal pentacene using femtosecond electron diffraction. The data reveal coherent atomic motions at 1 THz, incoherent motions, and an anisotropic lattice distortion representing the polaronic character of the triplet excitons. Combining molecular dynamics simulations, time-dependent density-functional theory, and experimental structure factor analysis, the coherent motions are identified as collective sliding motions of the pentacene molecules along their long axis. Such motions modify the excitonic coupling between adjacent molecules. Our findings reveal that long-range motions play a decisive part in the electronic decoupling of the electronically correlated triplet pairs and shed light on why SEF occurs on ultrafast time scales.
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DOI：
10.1088/0965-0393/21/5/055020
发表时间：
2013-07-01
影响因子：
1.8
作者：
Coleman, S. P.;Spearot, D. E.;Capolungo, L.
通讯作者：
Capolungo, L.
影响因子：
3.3
作者：
Ambrosch-Draxl, Claudia;Nabok, Dmitrii;Meisenbichler, Christian
通讯作者：
Meisenbichler, Christian
影响因子：
15
作者：
Breen, Ilana;Tempelaar, Roel;Turner, Daniel B.
通讯作者：
Turner, Daniel B.
影响因子：
8.6
作者：
Arago, Juan;Troisi, Alessandro
通讯作者：
Troisi, Alessandro
影响因子：
56.9
作者：
Collet, E;Lemée-Cailleau, MH;Techert, S
通讯作者：
Techert, S