Functionalized multi-walled carbon nanotubes supported Ni-based catalysts for adiponitrile selective hydrogenation to 6-aminohexanenitrile and 1,6-hexanediamine: Switching selectivity with [Bmim]OH
Functionalized multi-walled carbon nanotubes supported Ni-based catalysts for adiponitrile selective hydrogenation to 6-aminohexanenitrile and 1,6-hexanediamine: Switching selectivity with [Bmim]OH
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功能化多壁碳纳米管负载镍基催化剂用于己二腈选择性加氢生成6-氨基己腈和1,6-己二胺：用[Bmim]OH切换选择性
DOI：
10.1016/j.jcat.2019.03.023
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发表时间：
2019-04
影响因子：
7.3
通讯作者：
Hean Luo
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Yang Lv;Haishuai Cui;Pingle Liu;Fang Hao;Wei Xiong;Hean Luo
制备了功能化多壁碳纳米管负载镍基催化剂，并将其应用于己二腈加氢反应。表征结果表明，多壁碳纳米管表面的NH_2A、COOHA、OHA等官能团可以通过静电吸引和化学作用有效地作用于金属离子，提供成核位，而多壁碳纳米管中的N基团由于与镍之间具有较强的电子相互作用，可以作为镍沉积的活性中心，促进超细镍纳米粒子的形成，降低NiO还原活化能，增加零价镍含量，提高镍纳米粒子的分散性。此外，N的掺杂增加了6-氨基己腈(ACN)和1，6-己二胺(HDA)的路易碱性，有利于伯胺的形成。此外，碱性离子液体[Bmim]OH可能通过稳定氨基亚胺中间体中的氨基，抑制伯胺与乙二胺的a-碳的亲核加成，从而改变选择性，从而阻止副产物的形成。此外，通过密度泛函理论计算，研究了ADN在[Bmim]OH中的加氢反应机理。在优化的反应条件下，在[Bmim]OH存在下，Ni/.N-MWCNTs-800催化剂对ACN和HDA的总选择性为97.80%，ADN转化率为95.34%。
Functionalized multi-walled carbon nanotubes supported nickel-based catalysts were prepared and.applied in adiponitrile (ADN) hydrogenation. The characterization results show that different functional.groups such as NH2A, COOHA, OHA on MWCNTs surface can effectively act on metal ions by electrostatic.attractions and chemical interactions so as to provide nucleation sites, and N species in MWCNTs can act.as active sites for Ni deposition due to the strong electronic interactions between N species and Ni so as to.promote ultra-small Ni nanoparticles formation, decrease NiO reduction activation energy, increase zerovalent Ni amounts as well as Ni nanoparticles dispersion. Furthermore, the doped N increases the lewis.basicity, which favors the formation of primary amine of 6-aminohexanenitrile (ACN) and 1,6-.hexanediamine (HDA). Moreover, the basic ionic liquid [Bmim]OH may switch the selectivity by inhibiting nucleophilic addition of the primary amine to the a-carbon of aldimine via the stabilization of ANH2.groups in the amino-imine intermediates so as to impede by-products formation. In addition, the mechanism for ADN hydrogenation in [Bmim]OH was studied by density functional theory calculations. Under.optimized conditions, it gives 97.80% total selectivity to ACN and HDA at 95.34% ADN conversion over Ni/.N-MWCNTs-800 in the presence of [Bmim]OH.
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酸活化海泡石负载镍钾双金属催化剂改进 1,6-己二腈液相加氢催化性能
DOI：
10.1016/j.molcata.2016.10.029
发表时间：
2017
期刊：
Journal of Molecular Catalysis A: Chemical
影响因子：
--
作者：
Fang Hao;Pingle Liu;Shaofeng Xiong;He'an Luo
通讯作者：
He'an Luo
影响因子：
2.8
作者：
Ying Ren;Ting Meng;Jianfeng Jia;Hai-Shun Wu
通讯作者：
Ying Ren;Ting Meng;Jianfeng Jia;Hai-Shun Wu
DOI：
--
发表时间：
2016
期刊：
--
影响因子：
--
作者：
Shuang-Mei Xue;Zhen-liang Xu;Yong-Jian Tang;Chen-Hao Ji
通讯作者：
Shuang-Mei Xue;Zhen-liang Xu;Yong-Jian Tang;Chen-Hao Ji
DOI：
10.1039/ft9938903507
发表时间：
1993
期刊：
Journal of the Chemical Society, Faraday Transactions
影响因子：
--
作者：
F. Medina;P. Salagre;J. Sueiras;J. Fierro
通讯作者：
F. Medina;P. Salagre;J. Sueiras;J. Fierro
影响因子：
22.1
作者：
A. O. Al-Youbi;J. D. L. Fuente;F. Pérez-Alonso;A. Obaid;J. Fierro;M. Peña;M. A. Salam;S. Rojas
通讯作者：
A. O. Al-Youbi;J. D. L. Fuente;F. Pérez-Alonso;A. Obaid;J. Fierro;M. Peña;M. A. Salam;S. Rojas