A closed-loop catalytic nanoreactor system on a transistor.
A closed-loop catalytic nanoreactor system on a transistor.
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晶体管上的闭环催化纳米反应器系统。
DOI：
10.1126/sciadv.adj0839
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发表时间：
2023-09-22
期刊：
影响因子：
13.6
通讯作者：
Wei, Dacheng
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Wang, Xuejun;Xia, Binbin;Hao, Zhuang;Kang, Hua;Liu, Wentao;Chen, Yiheng;Jiang, Qunfeng;Liu, Jingyuan;Gou, Jian;Dong, Baijun;Wee, Andrew Thye Shen;Liu, Yunqi;Wei, Dacheng
精密化学需要小型化的催化系统，用于具有明确路径的复杂反应。一个理想的解决方案是构建一个纳米反应器系统，用作化学实验室，以分子精度执行完整的化学过程。然而，现有的纳米催化系统不能以闭环方式原位控制反应动力学，缺乏最终反应效率的精确度。当在晶体管上操作DNA框架构建的酶级联纳米反应器时，我们发现了电化学门控效应，从而实现了原位闭环反应监测和电调制。因此，开发了一种综合系统，封装纳米反应器，分析仪和调节器，其中门电位调节酶活性并将级联反应切换为“ON”或“OFF”。这种电场效应特性使酶的催化效率提高了343.4倍，并使肌氨酸检测灵敏度高，可用于前列腺癌诊断，检测限比临床实验室方法低5个数量级。通过与固态电子学的耦合，这项工作提供了一个视角，以构建智能纳米系统的精密化学。纳米反应器系统能够实现催化级联反应的闭环操作。
Precision chemistry demands miniaturized catalytic systems for sophisticated reactions with well-defined pathways. An ideal solution is to construct a nanoreactor system functioning as a chemistry laboratory to execute a full chemical process with molecular precision. However, existing nanoscale catalytic systems fail to in situ control reaction kinetics in a closed-loop manner, lacking the precision toward ultimate reaction efficiency. We find an inter-electrochemical gating effect when operating DNA framework-constructed enzyme cascade nanoreactors on a transistor, enabling in situ closed-loop reaction monitoring and modulation electrically. Therefore, a comprehensive system is developed, encapsulating nanoreactors, analyzers, and modulators, where the gate potential modulates enzyme activity and switches cascade reaction “ON” or “OFF.” Such electric field-effect property enhances catalytic efficiency of enzyme by 343.4-fold and enables sensitive sarcosine assay for prostate cancer diagnoses, with a limit of detection five orders of magnitude lower than methodologies in clinical laboratory. By coupling with solid-state electronics, this work provides a perspective to construct intelligent nano-systems for precision chemistry. A nanoreactor system enables closed-loop manipulation of catalytic cascade reactions.
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影响因子：
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通讯作者：
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通讯作者：
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作者：
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DOI：
10.1158/1055-9965.epi-15-1223
发表时间：
2016-06
期刊：
Cancer epidemiology, biomarkers & prevention : a publication of the American Association for Cancer Research, cosponsored by the American Society of Preventive Oncology
影响因子：
--
作者：
Kelly RS;Vander Heiden MG;Giovannucci E;Mucci LA
通讯作者：
Mucci LA