Hydrodebromination of Bromobenzene over Pt(111)
Hydrodebromination of Bromobenzene over Pt(111)
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溴苯在 Pt(111) 上加氢脱溴
DOI：
10.1021/jp070488r
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发表时间：
2007
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Lee A
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Lee A
采用程序升温XPS/MS和NEXAFS研究了苯和溴苯在Pt（111）表面的化学性质。时间分辨XPS表明，苯在单层内低温吸附时采用单一的化学可区分环境，饱和覆盖率为θC6H6= 0.2 ML。约20%的苯单层分子解吸，其余部分脱氢为表面碳。溴苯同样在90k下进行分子吸附，分别产生284.4和285.3 eV对应C−H和C−Br函数的两个c1s环境。饱和C6H5Br单层覆盖面积为0.11 ML。NEXAFS显示，溴苯呈倾斜几何形状，环面与表面呈60±5°。溴苯多层膜在180k下解吸，较高的温度促进竞争性分子解吸，而不是单层膜内的C - Br裂解。大约30%的饱和溴苯单层可逆解吸或反应生成碳氢化合物。在300k下脱溴生成稳定的（苯基）表面中间体和原子溴。进一步加热导致反应生成H2、C6H6和HBr的解吸；然而，没有证据表明联苯或b2形成。Pt（111）是低温溴苯加氢脱溴制苯和HBr的有效表面。
The surface chemistry of benzene and bromobenzene over Pt(111) has been studied by temperature-programmed XPS/MS and NEXAFS. Time-resolved XPS shows that benzene adopts a single chemically distinguishable environment during low-temperature adsorption within the monolayer, with a saturation coverage at θC6H6= 0.2 ML. Around 20% of a benzene monolayer desorbs molecularly, while the remainder dehydrogenates to surface carbon. Bromobenzene likewise adsorbs molecularly at 90 K, giving rise to two C 1s environments at 284.4 and 285.3 eV corresponding to the C−H and C−Br functions, respectively. The saturation C6H5Br monolayer coverage is 0.11 ML. NEXAFS reveals that bromobenzene adopts a tilted geometry, with the ring plane at 60 ± 5° to the surface. Bromobenzene multilayers desorb at ∼180 K, with higher temperatures promoting competitive molecular desorption versus C−Br scission within the monolayer. Approximately 30% of a saturated bromobenzene monolayer either desorbs reversibly or as reactively formed hydrocarbons. Debromination yields a stable (phenyl) surface intermediate and atomic bromine at 300 K. Further heating results in desorption of reactively formed H2, C6H6, and HBr; however, there was no evidence for either biphenyl or Br2formation. Pt(111) is an efficient surface for low-temperature bromobenzene hydrodebromination to benzene and HBr.
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