Single-Molecule Level Rare Events Revealed by Dynamic Surface-Enhanced Raman Spectroscopy.
Single-Molecule Level Rare Events Revealed by Dynamic Surface-Enhanced Raman Spectroscopy.
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动态表面增强拉曼光谱揭示单分子水平罕见事件。
DOI：
10.1021/acs.analchem.0c02936
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发表时间：
2020-11
影响因子：
7.4
通讯作者：
Ren Bin
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zong Cheng;Chen Chan-Juan;Wang Xiang;Hu Pei;Liu Guo-Kun;Ren Bin
表面增强拉曼光谱 (SERS) 是监测各种界面行为的强大工具，可提供具有高空间和时间分辨率的分子水平信息。然而，由于分析物在表面的停留时间短，因此对于与等离子体纳米结构具有弱结合亲和力的分析物获得高质量的SERS光谱是一个挑战。在这里，我们采用动态 SERS（一种快速采集一系列连续 SERS 光谱的采集方法）来研究 R6G 在 Ag 表面上的吸附/解吸行为。我们证明，即使采集时间赶不上分子的扩散时间，动态 SERS 也可以提高移动分子 SERS 光谱的信噪比。更有趣的是，我们在单分子水平上捕获了R6G的中性R6G0态（光谱上不同于占主导地位的正R6G+态），这是传统SERS难以检测到的罕见分子事件。动态SERS提供近乎实时的分子振动信息，并具有改进的信噪比，这为捕获亚稳态或稀有分子事件开辟了新途径，以全面了解与催化和生命科学相关的界面过程。
Surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS) is a powerful tool to monitor various interfacial behaviors providing molecular level information with high spatial and temporal resolutions. However, it is a challenge to obtain SERS spectra with high quality for analytes having a weak binding affinity with plasmonic nanostructures due to the short dwell time of the analyte on the surface. Here, we employed dynamic SERS, an acquisition method consisting of the rapid acquisition of a series of consecutive SERS spectra, to study the adsorption/desorption behavior of R6G on Ag surfaces. We demonstrated that the signal-noise ratio of SERS spectra of mobile molecules can be improved by dynamic SERS even when the acquisition time cannot catch up with the diffusion time of the molecule. More interestingly, we captured the neutral R6G0 state (spectroscopically different from the dominated positive R6G+ state) of R6G at the single-molecule level, which is a rare molecule event hardly detectable by traditional SERS. Dynamic SERS provides near real-time molecular vibrational information with an improved signal-noise ratio, which opens a new avenue to capture metastable or rare molecule events for the comprehensive understanding of interfacial processes related to catalysis and life science.
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影响因子：
3.7
作者：
B. Scott;K. Carron
通讯作者：
B. Scott;K. Carron
DOI：
10.1002/cphc.200400395
发表时间：
2005-01
期刊：
Chemphyschem : a European journal of chemical physics and physical chemistry
影响因子：
--
作者：
T. Vosgröne;A. Meixner
通讯作者：
T. Vosgröne;A. Meixner
影响因子：
--
作者：
LEE, PC;MEISEL, D
通讯作者：
MEISEL, D
影响因子：
15
作者：
Michaels, AM;Nirmal, M;Brus, LE
通讯作者：
Brus, LE
影响因子：
3.3
作者：
Watanabe, H;Hayazawa, N;Kawata, S
通讯作者：
Kawata, S