Noncollinear Two-Component Quasirelativistic Description of Spin Interactions in Exchange-Coupled Systems. Mapping Generalized Broken-Symmetry States to Effective Spin Hamiltonians.
Noncollinear Two-Component Quasirelativistic Description of Spin Interactions in Exchange-Coupled Systems. Mapping Generalized Broken-Symmetry States to Effective Spin Hamiltonians.
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交换耦合系统中自旋相互作用的非共线二分量准相对论描述将广义破缺对称态映射到有效自旋哈密顿量
DOI：
10.1021/acs.jctc.7b01067
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发表时间：
2018
影响因子：
5.5
通讯作者：
M. Kaupp J.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
A. Wodyński;M. Kaupp J.
我们提供了多核交换耦合过渡金属配合物的非共线双分量准相对论DFT能量与局域旋量量子化轴方向的一致映射到非耦合各向异性有效自旋哈密顿量上。这提供了以一致的方式访问自旋耦合系统中心之间的完整交换相互作用张量。所提出的方法最好被看作是广义的破对称密度泛函理论方法（gBS-DFT）。虽然所提供的计算仅限于具有c3对称性的三核系统([m30 (OOCH)6(H2O)3]+，其中M = Cr(III), Mn(III), Fe(III))，但该方法提供了可扩展到任意系统的一般框架。它为先前的单离子零场分裂提供了一种替代方法，并提供了较少被研究的反对称Dzyaloshinskii-Moriya交换相互作用。自洽性包括自旋轨道耦合。这对于包含4d或5d过渡金属中心的配合物或可能对f位元也特别重要，因为自旋轨道耦合的微扰处理可能不再有效。虽然由于所选模型结构的简化，与实验数据的比较是间接的，但所获得的一致性表明了所提出方法的本质合理性。
We provide a consistent mapping of noncollinear two-component quasirelativistic DFT energies with appropriate orientations of localized spinor quantization axes for multinuclear exchange-coupled transition-metal complexes onto an uncoupled anisotropic effective spin Hamiltonian. This provides access to the full exchange interaction tensor between the centers of spin-coupled systems in a consistent way. The proposed methodology may be best viewed as a generalized broken-symmetry density functional theory approach (gBS-DFT). While the calculations provided are limited to trinuclear systems ([M3O(OOCH)6(H2O)3]+, where M = Cr(III), Mn(III), Fe(III)) withC3symmetry, the method provides a general framework that is extendable to arbitrary systems. It offers an alternative to previous approaches to single-ion zero-field splittings, and it provides access to the less often examined antisymmetric Dzyaloshinskii–Moriya exchange interaction. Spin–orbit coupling is included self-consistently. This will be of particular importance for complexes involving 4d or 5d transition metal centers or possibly also for f-block elements, where a perturbational treatment of spin–orbit coupling may not be valid anymore. While a comparison with experimental data was indirect due to simplifications in the chosen model structures, the agreement obtained indicates the essential soundness of the presented approach.
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