Temperature and Phase Transferable Bottom-up Coarse-Grained Models.
Temperature and Phase Transferable Bottom-up Coarse-Grained Models.
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DOI：
10.1021/acs.jctc.0c00832
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发表时间：
2020-11-10
影响因子：
5.5
通讯作者：
Voth GA
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Jin J;Yu A;Voth GA
尽管自下而上的粗粒度（CG）方法的高保真度概括原子模拟中的结构相关性，但由于这些CG模型在不同热力学条件下的不可转移性，自下而上的CG方法的一般使用受到限制。由于自下而上的CG势通常对应于系统的构型依赖自由能，最近的研究集中在调整熵或熵的贡献，以解决可转移性问题。然而，这些方法可能需要事先手动调整CG交互，并且通常限于恒定体积的合奏。为了克服这些局限性，我们构建了恒压下的温度和相位可转移的CG模型，通过发展超粗粒化（UCG）的方法在平均场的限制。在平均场分析中，嵌入的半全局序参量通过自动调整有效的CG相互作用来概括系统的全局变化，从而将自由能分解与UCG理论联系起来。所提出的方法的目的是忠实地捕捉不同的热力学条件下的结构相关性，使用一个单一的UCG模型。具体来说，我们测试了三种不同情况下所开发的理论的适用性：（1）在液体中恒定压力下的不同温度，（2）热力学相之间的不同温度，以及（3）液体/蒸汽界面。我们表明，系统的建设的温度和相位可转移的自下而上的CG模型是可能的，使用这种广义UCG理论。基于我们的研究结果，这种方法显着扩展了自下而上的CG理论和方法的可移植性和适用性。
Despite the high fidelity of bottom-up coarse-grained (CG) approaches to recapitulate the structural correlations in atomistic simulations, the general use of bottom-up CG methods is limited because of the nontransferable nature of these CG models under different thermodynamic conditions. Because bottom-up CG potentials usually correspond to configuration-dependent free energies of the system, recent studies have focused on adjusting enthalpic or entropic contributions to account for issues with transferability. However, these approaches can require a manual adjustment of the CG interaction a priori and are usually limited to constant volume ensembles. To overcome these limitations, we construct temperature and phase transferable CG models under constant pressure by developing the ultra-coarse-graining (UCG) methodology in the mean-field limit. In the mean-field ansatz, an embedded semi-global order parameter recapitulates global changes to the system by automatically adjusting the effective CG interactions, thus bridging free energy decompositions with UCG theory. The method presented is designed to faithfully capture structural correlations under different thermodynamic conditions, using a single UCG model. Specifically, we test the applicability of the developed theory in three distinct cases: (1) different temperatures at constant pressure in liquids, (2) different temperatures across thermodynamic phases, and (3) liquid/vapor interfaces. We demonstrate that the systematic construction of both temperature and phase transferable bottom-up CG models is possible using this generalized UCG theory. Based on our findings, this approach significantly extends the transferability and applicability of the bottom-up CG theory and method.
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