Semiclassical hybrid approach to condensed phase molecular dynamics: application to the I2Kr17 cluster.
Semiclassical hybrid approach to condensed phase molecular dynamics: application to the I2Kr17 cluster.
复制标题
凝聚相分子动力学的半经典混合方法：在 I2Kr17 簇中的应用
DOI：
10.1021/jp305084f
复制
发表时间：
2012
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
P. Jungwirth
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
M. Buchholz;C.-M. Goletz;F. Großmann;B. Schmidt J. Heyda;P. Jungwirth
研究了第一溶剂化层组成的有限氪原子团簇中碘分子的振动退相干动力学。一个正常的模式分析，使我们能够连续增加描述的复杂性。对于基态动力学，与实验矩阵结果的比较表明，已经有四个自由度足以捕获主要的退相干机制。对于电子激发的碘，我们用半经典混合动力学[Grossmann，F。J.Chem.Phys.2006，125，014111]和全量子计算（如果可用）。一个简化的模型与三个自由度的结果被发现有很好的协议。我们发现非高斯失真的浴密度矩阵，这是一个必要的条件，如果薛定谔猫状态在浴被识别。然而，与实验[Segale，D.;等人J. Chem.Phys.2005，122，111104]，我们仅观察到浴振动态的非相干叠加。
We study the vibrational decoherence dynamics of an iodine molecule in a finite krypton cluster comprising the first solvation shell. A normal mode analysis allows us to successively increase the complexity of the description. For the ground state dynamics, comparison with experimental matrix results shows that already four degrees of freedom are sufficient to capture the main decoherence mechanism. For electronically excited iodine, we model the vibrational dynamics of initial Schrödinger cat-like states by the semiclassical hybrid dynamics [Grossmann, F. J. Chem. Phys. 2006, 125, 014111] and full quantum calculations, where available. Good agreement of the results is found for a reduced model with three degrees of freedom. We find non-Gaussian distortions of the bath density matrix, which is a necessary condition, if Schrödinger catlike states in the bath are to be identified. However, in contrast to the experiment [Segale, D.; et al. J. Chem. Phys. 2005, 122, 111104], we observe only incoherent superpositions of bath vibrational states.
登录
查看更多内容
影响因子：
4.4
作者：
C. Bardeen;J. Che;K. Wilson;V. Yakovlev;V. Apkarian;C. Martens;R. Zadoyan;B. Kohler;M. Messina
通讯作者：
C. Bardeen;J. Che;K. Wilson;V. Yakovlev;V. Apkarian;C. Martens;R. Zadoyan;B. Kohler;M. Messina
量子经典刘维尔方程的完全自适应传播。
DOI：
10.1063/1.1691015
发表时间：
2004
期刊：
The Journal of chemical physics
影响因子：
--
作者：
I. Horenko;M. Weiser;B. Schmidt;C. Schütte
通讯作者：
C. Schütte
量子经典理论
影响因子：
8.6
作者：
G. D. Billing
通讯作者：
G. D. Billing
DOI：
10.1088/0305-4470/39/18/020
发表时间：
2006-05-05
期刊：
JOURNAL OF PHYSICS A-MATHEMATICAL AND GENERAL
影响因子：
--
作者：
Deshpande, Sarin A.;Ezra, Gregory S.
通讯作者：
Ezra, Gregory S.
DOI：
10.1146/annurev.physchem.55.091602.094429
发表时间：
2004-04
影响因子：
14.7
作者：
M. Thoss;Haobin Wang
通讯作者：
M. Thoss;Haobin Wang