Structurally Defined Water-Soluble Metallofullerene Derivatives towards Biomedical Applications.
Structurally Defined Water-Soluble Metallofullerene Derivatives towards Biomedical Applications.
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用于生物医学应用的结构明确的水溶性金属富勒烯衍生物。
DOI：
10.1002/anie.202211704
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发表时间：
2023-01-16
影响因子：
16.6
通讯作者：
Zhang, Jianyuan
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Li, Yanbang;Biswas, Rohin;Kopcha, William P.;Dubroca, Thierry;Abella, Laura;Sun, Yue;Crichton, Ryan A.;Rathnam, Christopher;Yang, Letao;Yeh, Yao-Wen;Kundu, Krishnendu;Rodriguez-Fortea, Antonio;Poblet, Josep M.;Lee, Ki-Bum;Hill, Stephen;Zhang, Jianyuan
关键词：
内嵌金属富勒烯 (EMF) 是生物医学应用中稀土元素 (REE) 离子的优异载体，因为它们可以防止有毒金属离子的释放。然而，现有的水溶性 EMF 衍生物合成方法会产生抑制精确药物设计的混合物。在这里，我们报告了金属巴基三重奏（MBT）的合成，这是一种三巴基球系统，作为一个模块化平台，用于开发具有选择配体的结构明确的水溶性 EMF 衍生物。通过 PEG 配体的证明，所得水溶性 MBT 表现出极好的生物相容性。 Gd MBT 比典型的 Gd 复合物表现出优异的 T1 弛豫性，在安全性和效率方面有可能取代当前的临床 MRI 造影剂。 Lu MBT 在光照射下产生活性氧，显示出作为光敏剂的前景。凭借其可整合其他配体的模块化性质，我们预计 MBT 平台将为生物特异性 REE 药物开辟新途径。模块化 Metallobuckytrio (MBT) 平台提供了一系列结构明确的水溶性金属富勒烯衍生物，它们可以在可定制分子中安全地携带稀土元素，在包括 MRI 造影剂和光敏剂在内的生物医学领域显示出前景。
Endohedral metallofullerenes (EMFs) are excellent carriers of rare-earth element (REE) ions in biomedical applications because they preclude the release of toxic metal ions. However, existing approaches to synthesize water-soluble EMF derivatives yield mixtures that inhibit precise drug design. Here we report the synthesis of metallobuckytrio (MBT), a three-buckyball system, as a modular platform to develop structurally defined water-soluble EMF derivatives with ligands by choice. Demonstrated with PEG ligands, the resulting water-soluble MBTs show superb biocompatibility. The Gd MBTs exhibit superior T1 relaxivity than typical Gd complexes, potentially superseding current clinical MRI contrast agents in both safety and efficiency. The Lu MBTs generated reactive oxygen species upon light irradiation, showing promise as photosensitizers. With their modular nature to incorporate other ligands, we anticipate the MBT platform to open new paths towards bio-specific REE drugs. A modular metallobuckytrio (MBT) platform provides a family of structurally defined, water-soluble metallofullerene derivatives that can safely carry rare-earth elements in tailorable molecules, showing promise in biomedicines including MRI contrast agents and photosensitizers.
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