Reaction environment impacts charge transfer but not chemical reaction steps in hydrogen evolution catalysis
Reaction environment impacts charge transfer but not chemical reaction steps in hydrogen evolution catalysis
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反应环境影响电荷转移，但不影响析氢催化中的化学反应步骤
DOI：
10.1038/s41929-023-00943-2
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发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
37.8
通讯作者：
Surendranath, Yogesh
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Tang, Bryan Y.;Bisbey, Ryan P.;Lodaya, Kunal M.;Toh, Wei Lun;Surendranath, Yogesh
界面电催化包括基本化学反应和电荷转移反应步骤。对于析氢反应（HER），外加过电位可分为驱动质子耦合电子转移的电荷转移过电位和由于表面氢活性增加而产生的化学过电位。然而，典型的实验报告了总速率-过电位分布，没有关于这两个组成部分的相对贡献的信息。在此，我们使用一个Pd膜双电池来空间隔离HER催化中的电荷转移和化学反应步骤，并在不同的反应条件下对它们的过电位贡献进行解耦。我们分析了pH、毒物和启动子的引入对每个组分的影响，发现对于给定的h2释放速率，只有电荷转移过电位受到反应条件的影响。这些发现表明，依赖于反应条件的HER效率主要是由电荷转移动力学的变化而不是表面H的化学反应活性驱动的。
Interfacial electrocatalysis involves elementary chemical and charge transfer reaction steps. For the hydrogen evolution reaction (HER), the applied overpotential can be partitioned into a charge transfer overpotential, which drives proton-coupled electron transfer, and a chemical overpotential arising from increasing surface H activity. However, typical experiments report on the aggregate rate–overpotential profile, with no information about the relative contributions from these two components. Herein, we employ a Pd membrane double cell to spatially isolate charge transfer and chemical reaction steps in HER catalysis, deconvoluting their overpotential contribution under different reaction conditions. We analyse how pH and the introduction of poisons and promoters affect each component, and find that for a given H2release rate, only the charge transfer overpotential is affected by reaction conditions. These findings suggest that reaction-condition-dependent HER efficiencies are driven predominantly by changes to the charge transfer kinetics rather than the chemical reactivity of surface H.
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