Spectral Phase Measurements of Heterodyne Detection in Interfacial Broadband Electronic Spectroscopy
Spectral Phase Measurements of Heterodyne Detection in Interfacial Broadband Electronic Spectroscopy
复制标题
界面宽带电子光谱中外差检测的光谱相位测量
DOI：
10.1021/acs.jpcc.1c09692
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发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Rao, Yi
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhang, Tong;Huangfu, Zhi-Chao;Qian, Yuqin;Lu, Zhou;Gao, Hong;Rao, Yi
光谱相位对于恢复二阶振动和电子和频产生光谱的真实的和虚部是至关重要的。尽管最近的努力，在界面处的电子光谱相位测量是缺乏的。特别是，在界面电子光谱学中的频率依赖性光谱相位的参考文献没有很好地建立。在这项工作中，我们提出了宽带外差检测（HD）的界面电子光谱的光谱相位的参考。这种宽带HD方法基于1100至2200 nm的宽带短波IR激光源。采用共线几何方法实现无源相位稳定。我们进一步比较了常用的参考样品，包括金（Au）薄膜、银（Ag）薄膜、p型GaP（100）、p型GaAs（100）以及左手和右手z切α石英晶体。在630 ~ 730 nm范围内，Ag薄膜、差距晶体、GaAs晶体和石英晶体的二阶极化率的相位与频率无关。更重要的是，人们发现，经常使用的Au薄膜在文献中是不是一个很好的相位参考频率相关的相位。
A spectral phase is vital to retrieve both the real and imaginary parts of both second-order vibrational and electronic sum frequency generation spectra. Despite recent efforts, phase measurements in electronic spectra at interfaces are lacking. In particular, references are not well established for frequency-dependent spectral phases in interfacial electronic spectroscopy. In this work, we present broadband heterodyne detection (HD) of interfacial electronic spectroscopy for spectral phases of references. Such a broadband HD method was based upon a broadband short-wave IR laser source from 1100 to 2200 nm. A collinear geometry method was adopted for passive phase stability. We further compared often-used reference samples, including gold (Au) thin films, silver (Ag) thin films, p-type GaP (100), p-type GaAs (100), as well as left-handed and right-handed z-cut α-quartz crystals. The phases of the second-order susceptibilities for Ag thin films, the GaP crystal, the GaAs crystal, and the quartz crystals are independent of frequency from 630 to 730 nm. More importantly, it was found that the often-used Au thin film in the literature is not a good phase reference for frequency-dependent phases.
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