Super ccCA (s-ccCA): an approach for accurate transition metal thermochemistry
Super ccCA (s-ccCA): an approach for accurate transition metal thermochemistry
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Super ccCA (s-ccCA)：一种精确的过渡金属热化学方法
DOI：
10.1080/00268976.2021.1963001
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发表时间：
2021
影响因子：
1.7
通讯作者：
Wilson, Angela K.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Welch, Bradley K.;Almeida, Nuno M.;Wilson, Angela K.
计算化学为确定热化学性质提供了强有力的途径。对于过渡金属热化学，通常需要高水平的量子方法。从头算复合方法-旨在用一系列较低水平的方法/基组的预测来复制高水平方法/高级基组的预测，以降低计算成本-已被证明对过渡金属物种是有效的，平均而言，过渡金属能量学的化学准确度优于化学准确度（<12 kJ mol−1）。虽然有用，但为了提供更鲁棒的计算方法，本文引入了超级ccCA（s-ccCA），并且通过利用更高级别的耦合簇校正沿着来自Breit-Pauli哈密顿算子的自旋轨道贡献而与其前身ccCA不同。在这项工作中，s-ccCA已被用于预测3d和4d分子的解离能。用这种新的复合方法研究了一组硼化物、硫化物和碳化物与三种早期第一行过渡金属（Sc、Ti、V）和三种第二行过渡金属（Y、Zr、Nb）的结合。本文计算的能量与实验进行了比较，并显示出良好的一致性。充满活力的预测表明，对于静态和动态相关性的平衡至关重要的情况下，s-ccCA提供了一种有效的方法。
Computational chemistry provides a powerful route to determine thermochemical properties. For transition metal thermochemistry, typically, high-level quantum methodologies are required.Ab initiocomposite methods – which aim to replicate the predictions possible from a high-level method/advanced basis set with predictions from a series of lower-level methods/basis sets to reduce computational cost – have proven to be effective for transition metal species, with better than chemical accuracy for transition metal energetics (<12 kJ mol−1), on average. While useful, to provide a more robust computational approach, Super ccCA (s-ccCA) is introduced herein and varies from its predecessor, ccCA, by utilising higher-level coupled-cluster corrections along with a spin–orbit contribution from a Breit-Pauli Hamiltonian. In this work, s-ccCA has been utilised for the prediction of dissociation energies of 3d and 4d molecules. A set of borides, sulphides and carbides in conjunction with three early first-row transition metals (Sc, Ti, V) and three second-row transition metals (Y, Zr, Nb) were studied with this new composite method. The energies calculated herein were compared with the experiment and shown to be in excellent agreement. The energetic predictions show that for cases where a balance of static and dynamic correlation is of paramount importance, s-ccCA offers an effective approach.
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