Low-Frequency Vibronic Mixing Modulates the Excitation Energy Flow in Bacterial Light-Harvesting Complex II.
Low-Frequency Vibronic Mixing Modulates the Excitation Energy Flow in Bacterial Light-Harvesting Complex II.
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低频振动混合调节细菌光捕获复合体 II 中的激发能量流。
DOI：
10.1021/acs.jpclett.1c01782
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发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Kim J
中科院分区：
文献类型：
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作者：
Kim J
在二维电子光谱（2DES）中观察到的振荡特征表现出相干的振动和电子动力学，甚至它们之间的相互作用。最近，我们开发了一种2DES技术，利用一对同步重复频率稳定的激光器，这使得宽动态范围的测量2DES信号迅速。在这里，我们应用这种双激光2DES技术，以调查的电子能量转移（EET）过程中的细菌捕光复合物II组成的B800和B850圆形聚集体在环境温度下，和相干振动波包与EET之间的两个聚集体的测量。检查的时间分辨的2DES信号的主成分分析，我们发现，从B800到低位B850状态的EET调制的激子施主（B800）的低频（156 cm-1）振动模式。这一观察结果表明，施主跃迁密度是由这种振动，这反过来又调制的能量转移动力学调制。
Oscillatory features observed in two-dimensional electronic spectroscopy (2DES) manifest coherent vibrational and electronic dynamics and even the interplay of them. Recently, we developed a 2DES technique utilizing a pair of synchronized repetition-frequency-stabilized lasers, which enables the wide dynamic range measurements of 2DES signals rapidly. Here, we apply this dual-laser 2DES technique to investigate the electronic energy transfer (EET) process in bacterial light-harvesting complex II consisting of B800 and B850 circular aggregates at ambient temperature, and the coherent vibrational wavepakcet associated with the EET between the two aggregates are measured. Examining the principal component analysis of the time-resolved 2DES signal, we found that the EET from B800 to low-lying B850 states is modulated by a low-frequency (156 cm–1) vibrational mode of the exciton donor (B800). This observation suggests that the donor transition density is modulated by this vibration, which, in turn, modulates the energy transfer dynamics.
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