Polyvinylpyrrolidone-Coordinated Single-Site Platinum Catalyst Exhibits High Activity for Hydrogen Evolution Reaction.
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DOI：
10.1002/anie.202005282
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发表时间：
2020-09-07
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Tong Y
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Li C;Chen Z;Yi H;Cao Y;Du L;Hu Y;Kong F;Kramer Campen R;Gao Y;Du C;Yin G;Zhang IY;Tong Y
开发用于析氢反应（HER）的Pt基单原子催化剂（SAC）的本质是制备具有所需电催化效率的明确且稳定的单个Pt位点。在此，我们报告了一种简便的方法，通过光化学还原法使用聚乙烯吡咯烷酮（PVP）分子作为关键添加剂，以显着简化合成和提高催化性能，以产生均匀分散的Pt位点具有出色的HER性能。所制备的催化剂显示出显著的动力学活性（比市售Pt/C高20倍的电流密度）和优异的HER稳定性（在5000次循环后其初始活性的76.3% ）JEXAFS测量和DFT计算证明了协同效应，其中PVP配体和载体一起调节Pt原子的电子结构，这优化了氢吸附能，导致HER活性显著提高。 类配体聚乙烯吡咯烷酮分子在石墨碳封装的氧化钛纳米棒上的UV诱导光还原过程中稳定单原子Pt。所得材料显示出对析氢反应的极高活性。
The essence of developing a Pt‐based single‐atom catalyst (SAC) for hydrogen evolution reaction (HER) is the preparation of well‐defined and stable single Pt sites with desired electrocatalytic efficacy. Herein, we report a facile approach to generate uniformly dispersed Pt sites with outstanding HER performance via a photochemical reduction method using polyvinylpyrrolidone (PVP) molecules as the key additive to significantly simplify the synthesis and enhance the catalytic performance. The as‐prepared catalyst displays remarkable kinetic activities (20 times higher current density than the commercially available Pt/C) with excellent stability (76.3 % of its initial activity after 5000 cycles) for HER. EXAFS measurements and DFT calculations demonstrate a synergetic effect, where the PVP ligands and the support together modulate the electronic structure of the Pt atoms, which optimize the hydrogen adsorption energy, resulting in a considerably improved HER activity. Ligand‐like, polyvinylpyrrolidone molecules stabilize single‐atom Pt during UV‐induced photoreduction on titanium oxide nanorods encapsulated by graphitic carbon. The resulting material shows extremely high activity toward the hydrogen evolution reaction.
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