Impurity Removal Leading to High-Performance CoSb3-Based Skutterudites with Synergistic Carrier Concentration Optimization and Thermal Conductivity Reduction.
Impurity Removal Leading to High-Performance CoSb3-Based Skutterudites with Synergistic Carrier Concentration Optimization and Thermal Conductivity Reduction.
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通过协同载流子浓度优化和热导率降低，去除杂质从而获得高性能 CoSb3 基方钴矿。
DOI：
10.1021/acsami.1c16622
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发表时间：
2021-11
影响因子：
9.5
通讯作者：
Chen ZhiGang
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Li XuGuang;Liu WeiDi;Li ShuangMing;Li Dou;Zhong Hong;Chen ZhiGang
CoSb 3基方钴矿的热电性能很大程度上取决于有害杂质的去除，如（Fe/Co）Sb 2，（Fe/Co）Sb，和Sb。在这项研究中，我们使用一个简单的温度梯度区熔（TGZM）方法合成高性能的CoSb 3基方钴矿的杂质去除。在除去金属或半金属杂质（Fe/Co）Sb、（Fe/Co）Sb 2和Sb后，TGZM-Ce 0. 75 Fe 3CoSb 12的载流子浓度可降至1.21 × 1020 cm-3，电子热导率在693 K时可降至0.7W m-1 K-1。此外，去除这些杂质也有效地降低了晶格热导率从7.2 W m-1 K-1的铸态Ce 0. 75 Fe 3CoSb 12 TGZM-Ce 0. 75 Fe 3CoSb 12在693 K的1.02 W m-1 K-1。结果表明，TGZM-Ce 0. 75 Fe 3CoSb 12在693 K时具有11.7 μW cm-1 K-2的高功率因数和1.72 W m-1 K-1的低热导率，zT峰值在693 K时为0.48，是铸态Ce 0. 75 Fe 3CoSb 12的10倍。本研究表明，该方法可以有效地去除杂质，合成高性能的CoSb 3基方钴矿，为进一步开发奠定了坚实的基础。
Thermoelectric properties of CoSb3-based skutterudites are greatly determined by the removal of detrimental impurities, such as (Fe/Co)Sb2, (Fe/Co)Sb, and Sb. In this study, we use a facile temperature gradient zone melting (TGZM) method to synthesize high-performance CoSb3-based skutterudites by impurity removal. After removing metallic or semimetallic impurities (Fe/Co)Sb, (Fe/Co)Sb2, and Sb, the carrier concentration of TGZM-Ce0.75Fe3CoSb12 can be reduced to 1.21 × 1020 cm-3 and the electronic thermal conductivity dramatically reduced to 0.7 W m-1 K-1 at 693 K. Additionally, removing these impurities also effectively reduces the lattice thermal conductivity from 7.2 W m-1 K-1 of cast-Ce0.75Fe3CoSb12 to 1.02 W m-1 K-1 of TGZM-Ce0.75Fe3CoSb12 at 693 K. As a consequence, TGZM-Ce0.75Fe3CoSb12 approaches a high power factor of 11.7 μW cm-1 K-2 and low thermal conductivity of 1.72 W m-1 K-1 at 693 K, leading to a peak zT of 0.48 at 693 K, which is 10 times higher than that of cast-Ce0.75Fe3CoSb12. This study indicates that our facile TGZM method can effectively synthesize high-performance CoSb3-based skutterudites by impurity removal and set up a solid foundation for further development.
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