Atomic Hydrogen Reactions of Alkanethiols on Au(111): Phase Transitions at Elevated Temperatures
Atomic Hydrogen Reactions of Alkanethiols on Au(111): Phase Transitions at Elevated Temperatures
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Au(111) 上烷硫醇的原子氢反应：高温下的相变
DOI：
10.1021/acs.jpcc.9b10914
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发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Kandel, S. Alex
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Turner, David A.;Schalk, Catlin N.;Kandel, S. Alex
利用扫描隧道显微镜（STM）观察了27 °C下，在气相氢原子作用下，辛硫醇单分子层在Au（111）表面的化学变化。反应开始于紧密堆积的无定形相向高密度的液体状无定形相的稳定转化。在这一步之后是一个快速的事件，在这个事件中，两个面和面从表面消失，并被低密度的条纹相结构所取代。在室温下不形成的非晶相导致了这种更复杂的反应行为。实验观察再现一组简单的动力学方程描述的阶段之间的转换和相对反应性的分子在每个阶段。反应动力学以前被归因于增强的反应性附近的缺陷网站，与相变模型，没有这样的增强是必要的。由8-巯基-1-辛醇形成的单层的反应速率证实了这一提议，因为这些单层中高得多的缺陷密度不会引起反应的显著变化。
Scanning tunneling microscopy (STM) was used to observe the chemical transformations of an octanethiolate monolayer on Au(111) exposed to gas-phase atomic hydrogen at 27 °C. Reaction begins with the steady conversion of the close-packed ϕ phase to the high-density, liquid-like ϵ phase. Following this step is a rapid event in which both ϕ and ϵ disappear from the surface and are replaced with low-density striped-phase structures. The ϵ phase, which does not form at room temperature, leads to this more complex reaction behavior. Experimental observations are reproduced by a simple set of kinetic equations describing the transformations between phases and the relative reactivity of molecules in each phase. Reaction kinetics had previously been attributed to enhanced reactivity near defect sites; with the phase transformation model, no such enhancement is necessary. The reaction rate of monolayers formed from 8-mercapto-1-octanol confirms this proposal, as the much higher density of defects in these monolayers does not cause significant changes in the reaction.
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