Framework Effects on Activation and Functionalisation of Methane in Zinc-Exchanged Zeolites.
Framework Effects on Activation and Functionalisation of Methane in Zinc-Exchanged Zeolites.
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锌交换沸石中甲烷活化和功能化的骨架效应。
DOI：
10.1002/cphc.201900973
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发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Shah MA
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Shah MA
本文报道了锌交换莫尔（Zn/莫尔）的甲烷至甲醇的第一选择性氧化。在相同条件下，Zn/FER和Zn/ZSM-5都形成甲酸锌和甲醇。通过13 C MAS NMR光谱对所有三种框架确认了选择性甲烷活化以形成[Zn-CH 3]+物质。通过定量NMR光谱研究测量的活性锌位点的百分比随沸石骨架而变化，并且发现为ZSM-5（5.7%）、莫尔（1.2%）和FER（0.5%）。对于Zn/莫尔，在13 C MAS NMR谱中观察到两个信号，这是由12 MR和8 MR侧袋中存在的两种不同的[Zn-CH 3]+物质产生的，如由额外的NMR实验所支持的。观察到的[Zn-CH 3]+物质的氧化产物显示取决于沸石骨架类型和所用的氧化条件。这些结果为开发锌交换沸石上甲烷转化的结构-功能关联奠定了基础。
The first selective oxidation of methane to methanol is reported herein for zinc‐exchanged MOR (Zn/MOR). Under identical conditions, Zn/FER and Zn/ZSM‐5 both form zinc formate and methanol. Selective methane activation to form [Zn‐CH3]+species was confirmed by13C MAS NMR spectroscopy for all three frameworks. The percentage of active zinc sites, measured through quantitative NMR spectroscopy studies, varied with the zeolite framework and was found to be ZSM‐5 (5.7 %), MOR (1.2 %) and FER (0.5 %). For Zn/MOR, two signals were observed in the13C MAS NMR spectrum, resulting from two distinct [Zn‐CH3]+species present in the 12 MR and 8 MR side pockets, as supported by additional NMR experiments. The observed products of oxidation of the [Zn‐CH3]+species are shown to depend on the zeolite framework type and the oxidative conditions used. These results lay the foundation for developing structure–function correlations for methane conversion over zinc‐exchanged zeolites.
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DOI：
10.1021/acs.jpcc.9b02487
发表时间：
2019-06
期刊：
The Journal of Physical Chemistry C
影响因子：
--
作者：
Sandra C Albarracín-Suazo;Y. Pagán-Torres;María C. Curet-Arana
通讯作者：
Sandra C Albarracín-Suazo;Y. Pagán-Torres;María C. Curet-Arana
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DOI：
--
发表时间：
2011
期刊：
影响因子：
--
作者：
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通讯作者：
G. Schaub
影响因子：
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作者：
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通讯作者：
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DOI：
--
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
--
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通讯作者：
Yoshiharu Yoneyama and Noritatsu Tsubaki
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DOI：
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发表时间：
1987
期刊：
影响因子：
--
作者：
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通讯作者：
K. Klier